柴油车用Cu-SAPO-34型分子筛SCR整体催化剂制备优化及其动态催化行为研究

Compared to the traditional vanadium-based SCR catalyst, the Cu2+ ion-exchanged CHA-structure zeolites are characterized by superior activity and hydrothermal stability. Based on the research experience of our team and aiming to address the scientific issues in catalytic engineering, the following work will be conducted: 1) Systematically research the state of Cu2+ ion in the zeolite skeleton and its influence on the catalytic activity and stability. 2) Establish the intrinsic kinetics model by using the in situ characterization technique, and optimize the key structural parameters of the honeycomb monolithic support by combining the numeric simulation. 3) Systematically research the dynamic catalytic behavior of the as-prepared monolithic Cu-APO-34 catalyst under reality-simulation condition. Propose reasonable urea-inject strategy and other operating parameters. 4) A long-term sulfur poisoning evaluation will be conducted, and the mechanism of sulfur-poison will be lucubrated.

具有CHA结构的Cu-SAPO-34分子筛催化剂表现出优异的SCR催化活性及高温水热稳定性，成为下一代柴油车尾气NOx减排的首选。本项目从Cu2+离子交换条件的优化入手，系统地研究Cu2+在分子筛骨架中的占位情况对催化剂活性及稳定性的影响规律。利用原位表征技术，建立催化剂本征反应动力学模型，与数值模拟技术结合，筛选蜂窝陶瓷载体关键结构参数，并优化制备Cu-SPAO-34整体结构催化剂。模拟真实工况，设计动态实验方案，研究整体SCR催化剂的动态催化行为，并提出合理的喷氨策略及其他关键操作参数。在线考察整体SCR催化剂的长期耐硫性能，结合各种理化分析手段，研究其硫中毒机理，为催化剂的优化制备提供依据。本项目具有较强的应用背景，顺利完成有助于我国在下一代分子筛型SCR催化剂研究领域抢占先机，具有重要的科学意义和实用价值。

具有CHA结构的Cu-SAPO-34分子筛催化剂表现出优异的SCR催化活性及高温水热稳定性，成为下一代柴油车尾气NOx减排的首选。本项目从SAPO-34分子筛原粉合成方法及组成调变入手，对分子筛酸性及结构稳定性进行优化提高。采用NMR、NH3-TPD、XRD等各种物化表征手段结合结构精修，深入挖掘两者的构效关系，以Cu/SAPO-34催化剂综合催化性能为评价标准，找出最优组成及其关键影响因素，最终形成具有商业应用前景的催化剂组分配伍。.主要研究内容：.1、从常见模版剂DIPA出发，针对性的考察了Si原子在分子筛骨架中的分布状态，及其对分子筛B酸性质的影响。进一步，详细研究了Si原子微观环境与催化剂宏观催化性质之间的关联，找出关键影响因素；.2、深入研究了低温水热老化对Cu/SAPO-34催化剂活性的影响规律及其失活机理，指出桥羟基的水解断裂是催化剂失活的主因；.3、深入研究了在含氨反应气氛中Cu/SAPO-34催化剂的自我保护机理，探讨了在真实反应氛围内催化剂长期稳定运行的可能性；.4、通过引入助剂Ag离子，有效提高Cu/SAPO-34催化剂低温水热稳定性，Ag离子对桥羟基的保护是主因；.5、通过正交试验，开发出满足工业应用的低成本、可重复的整体结构催化剂涂敷配方及工艺。. 通过本项目的执行，Cu/SAPO-34催化剂低温水热稳定性得到大幅度改善，形成的整体结构催化剂具有较强的应用潜力。