核径迹纳米单孔的端口效应及其应用研究

The basic research of the interface phenomena and mass transport in nano-scale is one of the important directions in the fields of nanoscience and nanotechnology. However, the previous studies of nanopores/channels only focused on the surface charges and other conditions of the inner walls in the pores/channels, ignoring the influences of external surface charges on mass transfer in the nanopores/channels. In order to solve the basic issues about the impacts of external surface charges on mass transmission in nanopores/channels, this project is going to start from the theoretical analysis, establish the unique modification methods on ion track-etched nanopores because of their advantages such as simple production and controllable apertures, explore the influence mechanisms of external surface on mass transfer in nanopores, and eventually implement its applications in biological analysis and integrated encapsulation. The research on external surface controlled mass transmission in nanopores only depends on the change of the external surface nature, without the need of slow diffusion of biological molecules into the nanopores interior. It will provide a new research platform for biological molecules detection such as immunoassay, and provide the technical support for the development of biosensors used for rapid detection.

纳米尺度下的界面现象和物质传输的基础研究是目前纳米科学与技术领域的重要方向之一，然而之前纳米孔道的研究仅仅考虑孔道内壁的界面电荷等条件，忽略了外界面电荷对纳米孔道中物质传输的影响。本项目针对纳米孔外界面电荷对孔内物质传输影响的基础问题，借助核径迹纳米孔制作简单、孔径可控等优势，从理论分析研究出发，在该体系上建立独特的纳米孔道修饰方法，探究外界面对纳米孔道中物质传输的影响机制，并最终使其在生物分析中实现应用和集成化封装。外界面条件主导的纳米孔道物质传输研究，只需依赖于孔道外界面的性质变化，而避免了生物分子缓慢地扩散进入到孔道内部的过程，这将为免疫分析等生物分子检测提供新的研究平台，为发展快速检测的生物传感器提供技术支持。

非对称的离子传输现象普遍存在于纳米流体系统中，并在能源、传感和分离等领域有广泛的应用价值。利用界面修饰破坏表面电荷分布的对称性可以引起纳米孔道中的非对称离子输运现象，而目前大部分相关研究都聚焦于孔道内壁界面性质的调控，忽略了在特定条件下外界面电荷，即端口效应对纳米孔道中物质传输起到的重要影响。本项目在端口效应理论研究的基础上，使用硅烷化处理、聚电解质自组装、原子层沉积等手段，在集成有纳米孔、电解质和泵等元件的微器件中，建立了纳米孔外界面的非对称修饰方法，实验证明了纳米孔中的离子输运是受外表面电荷控制的，理论解释了端口效应在纳米孔内离子传输中的作用机理。在纳米孔的修饰表面进一步固定了可以络合钾离子的4'-氨基苯并-18-冠醚-6后，发现钾离子浓度的变化会影响外表面的电荷分布并调节整流系数，根据电流整流变化和钾离子浓度的关系成功实现了钾离子的无标记检测。该项目的研究成果有望简化传统的纳米孔界面非对称修饰方法，避免大分子在孔道内部的缓慢扩散过程，极大地提高生物、化学传感等器件的响应速度，最终为发展快速可靠的生物、化学传感器提供重要的理论基础和技术支持。