磷灰石α-反冲核径迹和裂变径迹的辐照退火：探索及对热年代学的启示

Thermal events have been considered as the sole source for the recovery of radiation damage, as served as the basis for extrapolating the thermal history of rocks. In addition to thermal annealing, there are hypotheses of ion irradiation induced annealing of the preexisted radiation damage in minerals. The annealing behavior of radiation damage is mainly controlled by the damage microstructure. As most of the thermochronological techniques are limited to the micrometer scale, the important information on the microstructure is lost for radiation damage, including the nano-sized α-recoil tracks (ARTs) and fission tracks (FTs). The proposal aims to push the research from the micrometer scale down to the nano or even atomic scale, testing the significant thermochronological hypotheses that the irradiation of the α-particles or α-recoils in apatite induces radiation annealing of the preexisted ARTs or FTs. Through introducing two consecutive ions from an ion accelerator into a transmission electron microscope (TEM), we will develop a novel method of in situ TEM/two-step ion irradiation. This allows for simulation of α-radiation annealing by directly observing the dynamic processes of the damage accumulation during the first ion irradiation, and the damage recovery during the second ion irradiation in TEM specimens. The α-radiation annealing will be further quantified by comparing thermal annealing. The atomic level study of radiation damage is critical for better understanding the mechanisms of ART and FT annealing, and the influence of radiation damage on the diffusion of dating elements, and placing thermochronology on a firmer theoretical basis.

热年代学假定地质热事件是辐照损伤修复退火的唯一内因，并据此反推岩石热历史。不过也有推测认为，除了热退火，矿物内部离子辐照也导致已存在辐照损伤的退火。退火行为主要由辐照损伤微观结构控制，然而大多数热年代学测试手段还局限在微米尺度，丢失了有关纳米大小的α-反冲核径迹（ART）和裂变径迹（FT）等辐照损伤的重要微观结构信息。本项目拟把研究从微米尺度下推至纳米甚至原子尺度，检验ART或FT在磷灰石中α-离子或α-反冲核辐照下退火这一热年代学重要猜想。为模拟α-辐照退火，将建立一种巧妙的原位透射电镜-两步辐照方法，把两种离子先后从离子加速器引入透射电镜，直接观察电镜样品在第一种离子辐照下受损，在第二种离子辐照下修复的动态过程。对比热退火，以量化α-退火。这种原子层次的研究将有助于深刻理解ART和FT退火机理、以及辐照损伤对定年元素扩散的影响，把热年代学建立在更坚实的理论基础上。

本项目首次利用原位辐照装置模拟了矿物内部辐照导致已存在辐照损伤的退火效应， 其中一项研究被Geochimica et Cosmochimica Acta（一区）审稿人评价为 “里程碑式”的工作。 .. 矿物内部U、Th衰变所放出的alpha-粒子，alpha-反冲核，以及裂变所放出的裂变碎片离子，导致alpha-衰变损伤或裂变径迹等辐照损伤。地质热事件一直被认为是辐照损伤恢复退火的唯一内因，据此得到矿物年龄或热历史。然而，来自核材料领域证据表明辐照损伤恢复不仅包括热退火，也包括辐照退火。由此，矿物已存在的辐照损伤，可能在上述三种内部离子轰击下退火消失。如果这种“非热”退火确实存在，势必影响He、Pb等元素的扩散，裂变径迹的长度或数量，从而导致U-Pb, U-Th-He，以及裂变径迹定年和热史分析产生系统误差。..重要进展一：在国际上首次观察并量化了alpha衰变导致裂变径迹辐照退火。裂变径迹是否存在辐照退火的争议了十多年，一直悬而未决，主要的困难在于很难分开“蚀刻径迹”中的热退火和辐照退火。我们巧妙利用阿贡实验室原位辐照装置研究“未蚀刻径迹”，首次观察到alpha-反冲核辐照导致的径迹退火，量化分析发现应用中锆石辐照退火效应必须考虑，而磷灰石中的辐照退火效应可以忽略。GCA审稿人高度评价该论文（in press）, “在很多方面，这项里程碑式的工作把之前完全基于经验的裂变径迹退火模型带到更加接近于在原子层次上全面理解的基本物理过程（附件）。” ..重要进展二：首次观察到并量化了矿物在α-粒子辐照过程中由非晶到晶体转化的动态详细过程。在He+ 辐照下，通过透射电镜观察到最初已经完全非晶化磷灰石又出现部分重结晶。因此，矿物中α-粒子退火效应的确存在，在地质年代学和热年代学有关α衰变事件损伤模型中必须考虑该效应及其对放射成因元素扩散的影响。Scientific Reports审稿人对该工作给予高度评价：“作者完成了非常漂亮的工作，把实验室得到的结果放在一个更大的框架下，实现了与天然样品中的损伤累积以及退火速度相比较”，“这篇很有意思的工作对从地质热年代学到核废料处理等领域都具有深刻意义（附件）。”