磁性超分子修饰超薄石墨相氮化碳的固相萃取与食品放射性核素分析研究

Analytical techniques of radionuclides in food is poorly developed, and it is of vital urgency to make some research. The project is schemed to prepare magnetic supermolecule-modified graphitic carbon nitride being provided with superior adsorption capacity and selectivity for the radionuclides analysis of food. The universality and selectivity of adsorption materials along with its adsorption mechanism will be studied in details. Combined with modern analysis technologies, innovative solid phase extraction methods and techniques will be developed for rapid enrichment and highly sensitive detection of radionuclides in food. First, ultrathin graphitic carbon nitride with large surface area and appropriate aperture will be prepared via optimized preparation methods and suitable physical and chemical modification. Second, supermolecules with excellent selectivity towards radionuclides will be oriented immobilized on the surface of ultrathin graphitic carbon nitride in order to make the adsorption sites of supermolecules and graphitic carbon nitride adjacent, which is conducive to synergistic extraction of supermolecules and graphitic carbon nitride. Then, novel magnetic composite materials, possessing superior performance and specificity, will be prepared through combining with the magnetic carrier technology. Finally, innovative solid phase extraction methods and techniques will be found to realize the safety assessment for radionuclides in food in coordination with modern analysis technologies.

针对食品中放射性核素分析的紧迫需求及分析检测技术发展滞后的现状，本项目拟制备出适用于食品中放射性核素分析、萃取性能优异、选择性良好的磁性超分子修饰的超薄石墨相氮化碳(g-C3N4)固相萃取新材料，探讨其萃取普适性和专属性，研究其与目标核素的作用本质，阐述其吸附机理，发展高效、高选择性的固相萃取新材料和新技术，结合现代分析手段，实现食品中放射性核素的快速富集与高灵敏检测。首先优化g-C3N4的制备方法，合成比表面积大、空腔大小适合目标分析核素的超薄g-C3N4纳米材料；然后将对放射性核素具有优异选择性的超分子共价键定向修饰到g-C3N4表面，使超分子的吸附功能基分散到g-C3N4的吸附位点附近，发挥g-C3N4与超分子协同萃取放射性核素的作用。结合超顺磁性载体，进一步合成专属性强的新型磁性复合材料；最后，结合现代分析手段，发展高效、高选择性的固相萃取新模式和食品中放射性核素的安全评价新技术。

本基金项目以食品中放射性核素萃取和分析为目标，制备了多种新型碳氮纳米固相萃取介质，构建了多种固相萃取新技术，并应用于食品中核素的快速富集与高灵敏检测。完成的主要研究内容有，首先、设计制备了层间距可调控的钠离子和钾离子分别掺杂的石墨相氮化碳（g-C3N4）复合材料（GCN-Na和GCN-K）萃取介质，并研究了食品中放射性核素锶（90Sr）和钡（140Ba）的选择性萃取与分析技术。设计制备了尺寸匹配的高选择性磁性氮化碳框架材料（Fe3O4/C3N5）萃取介质，并研究了食品中放射性核素镧（138La）的选择性萃取与检测技术。设计制备了多功能金属有机框架（MOFs）修饰石墨相氮化碳复合材料萃取介质，并研究了食品中放射性核素铥（170Tm）和镱（169Yb）的固相萃取与分析技术。其次，设计制备了功能化冠醚修饰萃取介质，如氨基苯并-18-冠-6修饰的磁性纳米粒子（Fe3O4@AB18C6）和反式二胺基二苯并-18-冠-6修饰的氧化石墨烯材料（GO-DAmDB18C6），并研究了食品中放射性核素铅（210Pb）和锶（90Sr）分析与应用。最后，开展了制备的多种固相萃取材料的形貌、组成、结构、特征与性能的系统表征，建立了多种固相萃取模式结合电感耦合等离子体发射光谱（ICP-OES）和电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）的分析新方法，实现了食品中放射性核素的快速富集与高灵敏检测，为食品监督监管和安全评价提供重要科学技术支撑。本基金项目的部分资助，制备了7多种功能化碳氮纳米材料和冠醚分子为主的固相萃取新介质，构建了7多种食品复杂体系中目标核素的固相萃取新技术和元素分析新方法。发表高质量学术论文28篇、会议论文6篇，授权中国发明专利3件，获甘肃省自然科学二等奖1项，培养博士研究生4名，参加学术会议邀请报告12次，完善和发展了西部分析化学团队。总之，完成了计划任务，取得了重要科研成果，实现了主要目标。