金属茂基单分子自旋极化输运性质的理论研究

An important research in molecular spintronics is to utilize magnetic molecule to realized spin functionality. Single metallocene molecule has a unique sandwich structure, it has become one of the popular magnetic molecules due to the application in spin vector. Research has shown that single metallocene molecule will produce giant magneto resistance and spin filtering effect, except the function of spin valve.So it has enormous potential applications in spintronics devices. In this project, a combination of density functional theory and the non-equilibrium Green’s function method will be employed to further study the microscopic mechanism of spin filtering effect. Firstly the microscopic modeling will be built up for the poles sysstem of single metallocene molecule. The spin filtering conditions and the electron transport of single molecule tunneling junction in such structure will be investigated. Secondly, the interfacical effects on the spin filter efficiency will be further studied. The spin-polarized efficiency of system will be analyzed through the calculation of spin injection ratio under different conditions. Thirdly, the molecular mechanism of spin polarized transport will be investigated. The goal of this project is to achieve a deep understanding of the behavior and microscopic physical mechnism of spin filtering effect in single molecule systems, which will be helpful to guiding the engeneering the spin-filter torque devices and understanding the magnetic interactions in molecular spin-polarized transport system.

利用磁性分子本身的磁特性实现自旋功能是分子自旋电子学研究的一个重要方面。金属茂基单分子具有独特的夹心型结构，因其适宜作为自旋载体而成为磁性分子中广受关注的材料之一。已有的研究表明，某些单茂金属分子除了可以产生巨磁电阻及自旋过滤效应外，还兼具自旋阀功能，在自旋电子学器件方面具有巨大的应用潜力。本课题拟采用密度泛函理论和非平衡态格林函数相结合的方法，针对其自旋过滤效应的微观机理开展一系列的研究：建立两极金属茂基磁性单分子系统的微观模型，研究实现自旋过滤的条件及单分子隧穿结中的电子输运行为；探讨界面对自旋过滤效率的影响；通过计算不同条件下的自旋注入比，分析确定系统的自旋极化效率；进而深入理解分子的自旋极化输运机制。本项目旨在深入研究两极单分子系统中自旋过滤效应的物理机制和行为特性，为设计具有实用功能的自旋过滤器提供参考，同时为理解磁性分子中自旋极化输运的相互作用提供理论指导。

金属茂基单分子具有独特的夹心型结构，非常适宜作为自旋载体。然而，针对这种自旋载体输运性质的研究，很多方面还不够深入、系统，包括自旋极化输运本身在内的一些微观机理还不是很清楚。鉴于此，本项目使用DFT结合NEGF方法研究了Au(100)-金属茂基磁性单分子-Au(100)的自旋电子输运性质，并重点考虑了连接方式、界面等可能对自旋电子输运性质的影响，取得的主要研究进展、重要结果和关键数据等如下：.⑴采用非平衡格林函数和密度泛函理论相结合的方法计算了五种不同构型Au-S3-Au分子结的电子输运性质，结果表明两种几何构型存在局域最小，一种是两端顶位连接的直链，另一种是一端是空位连接一端是顶位连接的三角型构型。S3直链分子结具有大的零偏压电导及线性的I-V变化曲线，输运系数主要来自HOMO峰的共振，伏安特性曲线在0.2V左右发生明显的斜率变化。三角形S3开链分子结的电导值相对来说较小，这些结果说明S3团簇和电极之间的耦合较弱，费米能级附近的输运系数平且无明显特征。.⑵通过密度泛函理论和非平衡态格林函数的方法对碳原子链和Au电极之间直接键合以及通过Ｓ原子和电极键合两种构型进行了研究。两种构型的电导均呈现奇偶振荡的特点，且随原子链末端不同原子的耦合强度变化不大，整体来说表现出稳定的奇偶振荡性质。另外本文也通过计算偏压下，以及微分电导和二阶电导分别对奇偶链进行了比对，奇数链和偶数链之间表现出了明显的差异。.⑶研究了采用非平衡态格林函数和密度泛函相结合的方法研究了茂基单分子连接在Au(100)面的电子输运性质。三种茂基单分子（二茂铁，二茂钴，二茂镍）的结构沿着输运方向，两个Cp环之间的距离跟理论和实验值相比较变长。我们发现二茂镍分子的电导要远大于其他两种分子，同时我们也计算了三种分子从-1.0V<V<1.0V之间的伏安特性曲线，二茂铁和二茂钴在-1.0< V >-0.8 V时发生了负微分电阻效应，而二茂镍则没有。计算结果显示三种分子的差别主要来自分子本身自由电子数目的差异。