“类肌肉”分子机器的理论设计与修饰

Nanoscale muscle-like molecular machines have aroused great interest in the world as they may provide controllable mechanical operations by artificial actuations. In accordance with the bottom-up principle, design and modification at the molecular level are fundamentally conducive to creating precise muscle-like molecular machines and then intentionally amplifying their action to the macro-scale. This proposed work will achieve a more complete understanding of the mechanism and suggestions of modification of the "muscle-like" molecular machine by performing quantum chemical calculations. The focus of the study includes the changes in molecular length and charge distribution due to the energy injection, stability differences from internal energy analysis, and torque analysis of the telescopic motion in intermolecular polymerization of units. We will also study motor-surface systems using first-principles calculations, molecular dynamics simulations, and surface science methodology, in order to simulate the "walking" of integrated motors on the surface by muscle-like molecule and other special molecules. The results would be helpful for experimentally realizing these systems by subsequent surface science experiments.

纳米尺寸“类肌肉”分子机器在人工刺激下能产生可控的机械运动，已成为近年国际科研热点和前沿方向之一。按照自底向上原则，在分子水平上设计与修饰“类肌肉”分子机器有助于从根本上精准地实现其在更大尺度下的响应行为。本课题将运用量子化学计算对“类肌肉”分子机器的运动机理进行系统研究，获得更充分的理解和改进建议。研究内容包括能量注入而导致的分子构型、单元长度和电荷分布的变化，稳定性，以及伸缩过程的力矩演变。将通过第一性原理、分子动力学模拟和表面分析的方法论来研究马达-表面系统，观察由“类肌肉”分子和其它特异分子组装成的分子机器在表面上的运动。研究结果将有助于促进相关的表面科学实验研究来设计和制造实用的分子马达。

本项目中，我们研究了基于轮烷的超分子聚合物、电场驱动偶极分子、电化学驱动芴基分子、化学能驱动生物大分子、光驱动纳米汽车、互锁联动齿轮等共计10种特异型分子的几何结构、能量和力矩分布特征；着手发展可分析伸缩运动的力矩方法；还研究了分子马达溶剂效应、光化学势能面锥形交叉、n→*电子跃迁光学性质、表面对负载体系的温度调控等相关研究；配合STM实验观测了车轮状分子、球状C60分子和折翼型分子在金表面上的运动特征。研究结果表明，分子结构对于定向运动至关重要。理论设计与修饰分子机器的研究工作十分重要和必要。比如，通过分析偶极分子马达在电场中转动过程的电荷分布，才知道偶极分子的原子电荷实时发生着改变，偶极分子转臂与电场的夹角不同，两者耦合的强度也随时发生着改变。微观世界的分子定向运动与宏观下的并不相同，需要定性定量地展开详细观测与分析。总之，我们目前研究的这些分子在外部能量的驱使下，很有希望产生单向、重复的机械运动，它们将在纳米机械领域有一定的应用价值，也对STM实验组装更复杂的分子机器在表面上的协同运动提供了一定的经验指导。