利用表面等离激元产生MHz重复频率阿秒脉冲的机理和方法研究

High harmonic generation (HHG) promotes the research of the new X-ray sources, the laser-driven ion accelerators and the attosecond-pulse source in extreme ultraviolet (XUV) wavebands. However, the application of high harmonics is limited by the low repetition rates. XUV pulses with a MHz repletion rate have very important significances on exploring the microscopic world, might lead to the relevant scientific innovation, and accelerate the developments of biomedical imaging, time-resolved studies, and XUV holographic imaging and lithography. In different approaches for HHG with MHz repetition rates, the method which applies nanostructures via enhanced plasmonic field for HHG aroused great interests due to its innovative features. Though HHG via plasmonic nanostructures has been reported, there are still scientific issues which need to be resolved, i.e. explore 2D/3D nanophotonic devices to improve the convention efficiency of high harmornics, control and optimize the chirp and carrier envelope phase of the drive laser to tailor the characteristics of XUV/HHG. This project aims to explore the ultrafast dynamics of surface plasmon within the few-cycle laser, studys the mechanism of motion of collective electrons (surface plasmon polariton), builts the interrelationship between the plasmonic nanostructures and the enhanced plasmonic field, finally attains high-repetition rate XUV/HHG and obtains the smooth broadband super-continuum spectrum and single attosecond pulse.This proposal is meaningful in theoretical and experimental ultrafast studies, and can be expect to promote the application of attosecond XUV source in ultrafast research field.

高次谐波的产生促进了相干极紫外光源、阿秒激光脉冲的产生等前沿学科的发展。但由于目前较低的重复频率，极大限制了其应用范围。提高高次谐波的重复频率，将有望导致精密光谱学、超快时间分辨等研究的重大突破。基于表面等离激元产生高重频高次谐波的方法因其新颖特性已获广泛关注，但对少周期激光作用下表面等离激元产生高次谐波的动力学机制目前尚不完善，通过寻找新型金属纳米结构、分析并调控高次谐波光谱，将是获得高重复频率相干阿秒极紫外激光的有效途径。本项目旨在利用表面等离激元突破传统方法的局限，获得兆赫兹重复频率的极紫外激光，为此我们将深入研究表面等离激元产生极紫外阿秒脉冲的机理和调控方法，通过系统的理论和实验研究，探索表面等离激元增强导致的强非线性光学效应的动力学过程，建立相关的物理模型，结合系列调控与优化实验研究，得到高效率高重复频率的相干极紫外阿秒激光脉冲。这对于阿秒超快科学的理论和实验研究有重要的科学意义

项目的背景：.目前基于表面等离激元产生HHG的方法已有报道，但少周期激光条件下，利用金属纳米结构的表面等离激元的近场增强效应产生高次谐波的动力学理论尚不完善，寻找合适的2D/3D纳米结构提高HHG转化效率有待于解决，分析并调控XUV/HHG在时间和空间上的光谱特性并最终得到相干阿秒XUV脉冲源，仍是需要解决的问题。.主要研究内容：.本项目的研究目标为，利用表面等离激元突破传统方法的局限获得MHz的XUV光源，系统研究利用表面等离激元产生MHz极紫外阿秒脉冲的机理和方法。具体来说：深入认识少周期激光照射下纳米结构体系中电子集体振荡的机理及动力学理论，建立并完善表面等离激元场产生高次谐波的物理模型，优化研究适于产生高次谐波的金属纳米结构并进行制备，对少周期激光下局限在纳米尺度的光能量与粒子的集体运动进行相干控制，发展高次谐波调控方法并掌握产生高次谐波频谱的控制规律，高效产生高次谐波/XUV, 获得MHz相干XUV阿秒光源，进一步探索更广泛的应用。.重要结果和关键数据：.提出新型纳米面包圈结构，深入分析了其在激光照射下，表面等离激元对光场的调控与增强作用，并分析了该结构对多个波长的增强效果，通过改变优化参数，可明显提高高次谐波的转化效率。同时，讨论了该纳米结构的尺寸、形状、材料等对电磁场增强和激发的电磁场振荡模式的影响，由于其在入射的宽激光光谱附近，有着匹配的表面等离共振增强光谱，其频谱增强范围较大，保证了该结构对入射激光振幅较强的增强能力。这种纳米面包圈纳米结构在多波长调控上有优势，表面等离增强能力较强，适于产生阿秒脉冲，其结构较普通的规则形状也较复杂。对该金属纳米结构体系进行建模，获得高次谐波产生的理想参数，获得了600nm到1200nm较宽的表面等离共振光谱和较大的增强因子10×5×5 nm3的范围增大3个数量级。.科学意义：.本项目的工作有助于理解及掌握纳米结构体系中超快激光下激发的电磁响应，对开发及设计下一代纳米光子学器件有着重要的意义，有利于发展基于纳米结构的表面等离激元增强的新型XUV及X射线光源，推动阿秒实时探测电子显微镜、XUV光学频率梳、纳米光刻与成像等超快超精密学科的发展。本项目的研究着重于表面等离激元产生高次谐波中基础科学问题的解决，项目工作对阿秒超快科学的理论及实验研究、拓展XUV/HHG的应用有重要的应用价值和科学意义。