四氧化三铁晶界结构与晶界磁学性能的原子尺度研究

Revealing the direct interplay between local structures and magnetic properties of grain boundaries is a challenging problem for studies of magnetism and magnetic materials, which is of essential importance to deepen our understanding of the magnetic behaviors and further tailor the magnetic properties of polycrystalline magnetic materials. Using magnetite bicrytals and bicrystal thin films as the model materials, this study focuses on the grain boundaries of magnetic materials. By combining atomic-resolution scanning transmission electron microscopy (STEM), differential phase contrast STEM imaging and first-principles calculations, we systematically investigate the grain boundary structures and magnetic properties of magnetite at the atomic scale. Through overcoming drawbacks of conventional methods for the investigation of magnetic grain boundaries, this study aims to clarify the direct correlation between the atomic and electronic structures and concomitant magnetic properties of individual magnetite grain boundaries, which will surely promote the development of advanced magnetic materials and corresponding electrical/magnetic devices.

建立晶界结构与晶界磁学性能的直接关系是长期困扰磁性材料与磁学研究领域的重要科学难题。该问题的解决对理解多晶磁性材料的磁学行为、进而调控其磁学性能至关重要。本项目拟聚焦于磁性材料晶界问题这一基础科学难题，以四氧化三铁双晶与双晶薄膜为研究对象，综合运用像差校正电子显微学成像与分析技术、差分相衬成像磁学性能直接检测技术、以及第一性原理理论计算等先进研究手段，在原子尺度上开展有关四氧化三铁晶界结构与晶界磁学性能的研究工作。本研究突破了传统研究方法在磁性材料晶界问题研究中的固有局限，旨在建立四氧化三铁晶界原子/电子结构与其晶界磁学性能之间一一对应的直接关系，必将促进先进磁性材料和相关电、磁元器件的研究与开发。

晶界/界面广泛存在于材料中，对材料的各方面性能具有重要影响。受界面磁性耦合效应的影响，磁性材料的晶界/界面与其磁学性能之间的关系比较复杂，具有重要的学术研究价值。另一方面，研究磁性材料晶界/界面磁学行为是先进自旋极化电子学器件研发的基础，具有重要工程应用背景。. 本项目以四氧化三铁的晶界/界面为主要研究对象，利用像差校正透射电子显微术、差分相衬成像技术、第一性原理计算等先进研究方法，系统研究了四氧化三铁的晶界/界面的原子与电子结构和界面磁性耦合，建立了四氧化三铁晶界/界面结构与界面磁性耦合的直接关系。研究成果有：1）四氧化三铁孪晶界面的磁性耦合具有铁磁耦合和反铁磁耦合两种不同的类型，界面上的磁性耦合类型取决于孪晶界面两侧几个原子层范围内的原子与电子结构；2）四氧化三铁可在(100)和(110)晶面上形成不同类型的反相畴界(APB)。(100)APB和I型(110)APB易形成铁磁耦合，II型(110)APB易形成反铁磁耦合。反相畴界的磁性耦合方式和界面上的Fe-O-Fe键角密切关联；3）发现了三氧化二铁/四氧化三铁共格相界面上掺杂元素的周期性偏析行为，提出了自旋极化驱动的界面偏析机制。本项目取得的研究成果不仅可以深化对四氧化三铁的界面原子电子结构和界面磁性耦合机制的理解，还可为相关先进磁性材料和器件的研发提供重要的科学依据和技术支撑。