碳/非贵金属异质结构电催化材料的界面调控

Rational design of efficient and cheap electrocatalysts for typical electrocatalytic reactions, including oxygen reduction reactions (ORR), hydrogen evolution reactions (HER) and oxygen evolution reactions (OER), is of critical importance for developing sustainable energy conversion and storage processes. Introducing highly active catalytic centers and enhancing charge and mass transfer efficiencies should be generally considered for optimizing the practical performance of electrocatalysts. In this project, we propose to construct carbon/non-noble metal heterojunctions as highly efficient electrocatalysts via following three steps: (1) Preparing carbon/non-noble metal heterojunctions; (2).Engineering the interface of carbon/non-noble metal heterojunctions; (3) Investigating the interfacial effect on the electrocatalytic performance of carbon/non-noble metal heterojunctions and further optimizing their interfacial structures. After knowing the real effect of interfacial contacts on the electrocatalytic activity and selectivity, we will scale up the synthesis of stable and efficient carbon/non-noble metal heterojunction electrocatalysts with specific purpose for practical applications.

设计合成高效的非贵金属电催化材料是拓展以氧气还原反应、电解水制氢、电解水制氧等为代表的电催化反应体系规模化应用，推动可持续能源转化及存储的重要研究课题。电催化材料中高效催化活性位点的引入，以及自身电子传输和物质传输效率是决定电催化体系活性的核心因素。本项目拟从构筑高性能的碳/非贵金属电催化功能体系出发，深入研究异质结构界面电荷分布对电催化活性中心催化性能的影响，从分子、原子层面上调控电催化材料的催化活性，并从微观结构上优化传导和传质效率。研究主要包括以下几个方面：（1）设计合成碳/非贵金属异质结构材料；（2）调控碳和非贵金属界面结构；（3）研究异质结界面处电子分布对碳原子活化的机理，定向构筑高性能碳/非贵金属异质结构电催化材料。根据以上研究，总结异质结界面对相应电催化活性和选择性的影响规律，力争在高效且稳定的非贵金属电催化材料的设计制备方面寻求新突破，为其实际应用奠定基础。

本项目紧密围绕电催化体系在能源转化与利用中存在的基本问题和需求，设计制备了一系列具有特殊界面结构的非贵金属化合物纳米粒子、表面或原子修饰的半导体材料、以及各种非贵金属纳米晶或化合物与碳材料的复合体系，并对材料在ORR、HER和OER等典型电催化反应中的应用进行探索；通过对合成方法与技术的优化，实现对异质结构电催化剂的可控制备；将现代表征手段与传统化学测试方法相结合，研究异质结构及反应体系界面处的电荷转移过程，从微观层面上认识影响催化活性的作用机制，建立电荷转移的表征方法与理论模型；从所得电荷转移机制出发，完善异质结界面处电荷的定向传输，从而实现材料制备、异质结界面调控与实际功效之间的有效链接；针对具有实际应用前景的反应体系，实现高功效材料的设计和宏量制备，探索电催化体系更广阔的应用前景。. 项目运行期间，发表SCI论文44篇，其中影响因子大于10的论文18篇；申请中国发明专利4项。同时，项目团队在梯队建设、人才培养等方面也取得到了极大发展。圆满完成了计划任务和目标。