亚硫酸盐氧化气液反应动力学及传质机理研究

亚硫酸盐氧化反应是控制脱硫石膏品质的一个非常重要的过程，针对目前电厂产生大量低品质脱硫石膏无法利用的现状，需要研究煤中典型金属离子存在条件下亚硫酸盐催化氧化反应动力学机理。项目首先采用湿壁塔反应装置对该反应的动力学特性进行研究，掌握Fe3+、Fe2+、Cu2+、Mn2+等离子存在条件下该反应的化学反应动力学机理，建立反应动力学模型并通过实验进行验证。为了进一步研究传质对于该反应的影响，采用单气泡反应装置模拟气泡吸收过程，通过高速CCD对气液反应过程进行图像采集，并用图像识别的方法来研究气泡吸收的过程。考虑界面结构对传质的影响建立单气泡反应的数学模型，采用Laplace变换的方法求解数学模型。通过流场模拟研究不同流场对于传质的影响规律，采用流场测量技术对该反应的气液两相反应模型进行验证。本研究成果对于强化气液反应，提高脱硫石膏品质具有重要的实际意义，对类似的气液反应的研究也具有一定借鉴意义。

亚硫酸盐氧化反应是控制脱硫石膏品质的一个非常重要的过程，针对目前电厂产生大量低品质脱硫石膏无法利用的现状，本课题研究了煤中典型金属离子存在条件下亚硫酸盐催化氧化反应动力学机理。首先采用湿壁塔反应装置对该反应的动力学特性进行实验研究，掌握了Fe3+、Fe2+、Co2+、Mn2+等离子存在条件下该反应的化学反应动力学机理，建立了反应动力学模型并通过实验进行规律验证。实验结果表明，这四种离子都具有一定的催化作用，当有催化剂存在时，反应的活化能有不同程度的降低，它们的催化性能强弱顺序为Co2+>Mn2+>Fe3+>Fe2+。在催化剂作用的条件下，亚硫酸根离子仍然存在临界浓度，且该临界浓度的值与催化剂无关。催化剂对于反应的分级数由于不同阶段的作用机理不同而存在差异。. 为了进一步研究传质对于该反应的影响，采用单气泡反应装置模拟气泡吸收过程，通过高速CCD对气液反应过程进行图像采集，并用图像识别的方法来研究气泡吸收的过程。当反应在动力学控制阶段，气泡半径对反应速率没有影响；当反应在扩散控制阶段，气泡半径对反应速率的影响呈反比例函数关系。结合对亚硫酸盐强制氧化的过程分步骤深入地分析，建立了亚硫酸盐强制氧化宏观反应动力学模型。为湿法脱硫过程中强化SO2气体的吸收，脱硫副产物品质的提高和强制氧化系统工艺的改进提供了理论参考。. 综合考虑固体颗粒物对于气液反应的影响，搭建了搅拌釜反应器研究微细颗粒存在条件下反应的影响规律，并建立了物理模型，采用Laplace变换的方法求解，得到了单气泡气液反应模型和数值解。在双膜理论和质量守恒理论的基础上, 建立了稳态单气泡吸收过程的数学模型在动力学控制阶段，反应速率与气泡的半径呈0阶关系，在扩散控制阶段, 反应速率与气泡的半径呈-1阶关系通过单气泡反应装置进行实验验证，实验结果与模型求解结果一致。. 基金项目进展顺利，完成了亚硫酸盐催化氧化反应动力学和传质机理及模型研究的目标。共发表论文10 篇，其中SCI收录 3 篇，EI收录6 篇，ISTP收录 1 篇，依托基金项目申请的第七届煤燃烧国际会议2011年7月在哈尔滨顺利召开，论文集《Cleaner Combustion and Sustainable World》由Springer和清华大学出版社出版，184篇会议论文全部并被Ei收录。