硅基纳米结构材料的理论计算研究

Due to the important applications of the Si-based nano-structral materials in nano-optoelectric techniques，solar cells, and catalysis, we will use TB (Tight-Binding) and DFT methods to study on several Si-based nano-structural materials: free and surface large Si clusters, pure and doped Si nanodots on Si surface; free and surface Si/O clusters and Si nano-structures embeded in SiO2; Au clusters and Au nanodots on Si surface and Si clusters and Si nanodots on Au surface. In addition, we will calculate and study on the energy bands and electric properties of these Si-based nano-structures using TB method or assembly quasi atomic minimal basis energy band method.Such systematical study can provide important theoretical information to the experiments of designing nano-optoelectric and nanocatalytic materials. We have proposed a new TB method including the three-center interaction term, which can solve the problem of its transferbility to different Si structures and can be utilized as a powerful tool in our study of the Si-based nano-structural materials.

鉴于硅基纳米结构材料在未来纳米光电、太阳能电池、催化等领域中的重要应用价值，在本项目中，我们拟采用TB(紧束缚)势方法结合DFT计算方法研究几类重要的硅基纳米结构材料体系: 自由的和Si表面上的大型Si团簇，Si表面上的纯的和掺杂的Si薄层量子点；自由的和表面上的Si/O团簇以及氧化硅包覆的Si纳米结构；Si表面的Au团簇和Au薄层量子点和Au表面上的Si团簇和Si薄层量子点。此外我们将利用TB方法或分块组合的准原子最小基能带方法计算研究硅基纳米结构体系的能带和电子特性。系统研究这几类重要的硅基纳米体系的结构和性质可为实验上纳米光电和催化材料的设计和应用提供重要的理论信息。我们提出的含三中心相互作用的新的TB势方法，包含了原子间的三中心相互作用项，有效解决了TB方法对Si这个特殊体系的不同结构的普适性问题，这为计算研究硅基纳米材料提供了有力的工具。

在本项目中，我们改进了Si，C等元素体系的三中心紧束缚势（3c-TB）方法，其较好的准确性使我们可以开展大型的Si基纳米结构的计算研究；同时改善了用于结构搜索的遗传算法（GA），使其可连接多种结构优化软件。对Si大中小型纳米结构，Si-C，Si-Au团簇，Au-Si晶体，Si表面上的Si纳米结构等体系，进行了系统的结构与电子及光学特性的研究；在Si纳米结构的成核机制，Sim@C2n结构的特殊光吸收谱，可能存在的Au-Si晶体的组分及结构，Si表面的Si纳米结构对光吸收的增强等方面得出了有价值的结论与研究成果。