规整多孔催化介质内生物质燃气超绝热重整调变机理研究

生物质燃气的低能耗高效深度净化与组分调变，成为生物质资源在液体燃料与化学品合成、高温燃料电池等领域高端利用的瓶颈。本项目针对生物质粗燃气热值低，且富含焦油、飞灰及NH3的特点，以内扩散阻力小、规整直通孔道结构多孔陶瓷为载体担载高稳镍镁固溶体重整催化剂，将多孔介质超绝热燃烧传热强化过程与生物质燃气催化重整调变吸热反应过程耦合，进行多孔催化介质内生物质燃气超绝热催化重整净化与组分调变的基础理论研究。揭示生物质低热值复杂预混气在规整多孔催化介质内贫燃、传热强化及分子氧活化并在催化剂作用下定向转化焦油的耦合机制，研究焦油、飞灰及NH3耦合伴生的生物质粗燃气在大尺度规整多孔催化介质超绝热重整反应器内稳流、稳燃、定向转化及控制规律。阐明该方法制取高品质生物质燃气用于液体燃料及化学品合成、高温燃料电池等领域的热质传递与反应工程基础理论。

研究计划要点：.（1）热电子激发辅助超绝热重整反应器的研制，以规整多孔陶瓷透氧管表面缠绕电热丝激发热电子，活化氧气产生O-离子，利用O-离子极强的氧化性在相对低温下活化生物质焦油，显著提高了生物质燃气重整的低温反应性能，降低了过程能耗。 .（2） 电晕激发热电子活化CH4高选择性转化为烯烃的新途径探索及自由基转化机理。.（3）规整直通孔道结构的Ni-Mg基多孔催化介质研究制备，探索低热值生物质复杂预混气的自热重整调变特性及规律，发现高温利于定向生成合成气，而低温促进了甲烷化反应生成CH4，中温促使低碳烷烃定向转化为低碳烯烃。.（4）生物质粗燃气重整调变反应的热力学分析，不同燃气组成、氧气/水蒸气预混比例、预混气流量、点火点、多孔催化介质结构尺寸等条件下的稳燃特性、温度场分布特性、燃气组分重整调变特性研究。发现超绝热重整反应在热电子辅助下实现贫氧条件下稳燃，多孔催化介质促进传热强化，提高了重整过程的能效。超绝热重整反应器轴向温度均匀，可沿轴向无限放大，显著拓宽了重整反应有效区域。..本项目针对生物质粗燃气热值低、富含焦油及飞灰等污染物的特点，采用内扩散阻力小、具有规整直通孔道结构的Ni-Mg基多孔催化介质，进行超绝热重整反应，提高能效、改善反应温度场均匀分布及低温深度净化焦油。研究发现：在制备的具有规整直通孔道结构的Ni-Mg基多孔催化介质上，超绝热重整温度对生物质燃气定向转化为合成气、CH4及低碳烯烃具有显著的调控作用。热电子激发可活化O2分子为O-离子，O-离子极强的氧化性在相对低温下活化生物质焦油，显著提高了生物质燃气重整的低温反应性能，降低了过程能耗。发现了电晕激发热电子活化CH4高选择性转化为烯烃的新途径及自由基转化机理。研制了热电子激发的超绝热重整反应器，轴向温度均匀，可沿轴向无限放大，显著拓宽了重整反应有效区域。超绝热重整反应在热电子辅助下实现贫氧条件下稳燃，多孔催化介质促进传热强化，提高了重整过程的能效。项目达到了预期的研究目的。目前本项目发表学术论文14篇，申请国家发明专利2项，授权专利1项，培养博士研究生1名，硕士研究生4名。