表面等离子体-激子耦合驱动分子催化反应的SERS光谱研究

The complementary optical properties of plasmonic metal and semiconductor nanostructures with the controllability on their energy on the nanometer scale, make the combination of both composite materials be an even better photocatalyst compared with those individual components. Thus, the Plexciton–driven catalytic reaction is of great scientific research and application importance and is the hot topic in the area of photocatalyst. The Plexciton–driven molecular reactions provides a new idea in order to increase the efficiency of the surface photocatalytic reaction. However, the study of Plexciton–driven molecular reactions controlled by the applied potential is still making progress , this is the main research content of this project to be carried out. By changing the composition, shape, morphology and size parameters of metals and semiconductor nanostructures , we try to achieve the control of Plexciton under the applied potential and to realize the resonance coupling of plasmon and exciton. Then to investigate the Plexctiton-driven molecular catalytic reaction by SERS method. It is expected to reveal the mechanisms of the Plexciton coupling and Plexciton–driven molecular catalistic reactions.

表面等离子体金属与激子半导体纳米结构的光学互补性及其在纳米尺度上对能量的可调控性，使得等离子体与激子耦合(Plexciton)的复合体系比这些单质材料具有更优良的光催化性能, 是当前光催化领域的研究热点,具有重要的科学研究和实际应用意义。 等离子体与激子耦合驱动的分子催化反应，为提高材料表面的光催化效率提供了一个新的方法。然而，在电位调控下等离子体与激子耦合驱动的分子催化反应研究方兴未艾，这正是本课题拟研究主要内容。我们将通过改变金属和半导体复合纳米结构的组成、形貌、尺度等参量，获得在外加电位等条件下对Plexciton的调控，实现等离子体与激子的共振耦合，并利用SERS光谱手段来研究Plexciton驱动的分子催化反应，揭示等离子体与激子的耦合机制及其驱动的分子催化反应机理。

鉴于金属与半导体的光学互补性及其在纳米尺度上对能量的可调控性,使 得金属和半导体的复合纳米材料比单一的金属或半导体材料具有更好的光催化 优势[20]。等离子体具有局域的电磁振荡模式，并具备强的电磁能汇聚和增强 光场能力，而激子（exciton）具有寿命长的激发优点，二者的耦合（Plexciton） 极大地提高了金属半导体复合材料及异质结构的光催化活性。本课题主要研究并实现了两类等离子体与激子的强耦合，一类是金属纳米结构等离子体与分子激子的强耦合；另外一类是金属纳米结构等离子体与二维半导体材料激子的强耦合；通过改变金属和半导体复合纳米结构的组成、形貌、尺度等参量，获得对强耦合峰位及其拉比劈裂的调控；通过制备纳米线等离子体纳腔，并改变激发光的偏振效应增强等离子体与激子的共同催化效应，并利用SERS光谱手段来研究了等离子体激子耦合驱动的分子催化反应，以上系列研究结果对于探究高效复合光催化体系具有重要的科学研究与实际应用意义。