氢/氘分子在微孔碳材料上的动力学量子筛分离机理的研究

氢的同位素氘是重要的工业原料，高效、低能耗的氢/氘分离方法一直是相关领域的重要研究方向。现有的分子筛分离原理是基于气体分子的直径不同而将其"筛分"，它不能应用于具有相同尺寸的氢/氘分离。而量子筛则是在特定条件下,基于相同尺寸分子的量子态的微小差别，利用与之相匹配的微孔材料将其分离。本研究以氢/氘气体分子在微孔碳材料中的吸附、扩散为主要研究对象，以重量法和体积法吸附仪，以及特殊色谱和氢同位素比率质谱为主要实验手段，重点考察氢/氘混合气体竞争吸附的动力学量子筛特性，内容包括氢/氘在不同微孔孔径、不同颗粒粒径、不同表面化学性质的微孔碳材料的吸附、扩散的实验和理论研究，探索微孔碳材料上氢/氘动力学量子筛分离效应产生的机理和基于量子筛原理的氢/氘混合气体竞争吸附的量子筛分离效率，建立氢/氘动力学量子筛效应与孔结构尺寸和表面化学性质的关联，为进一步的理论探索和实际应用奠定基础。

分子筛分离气体的基本原理是基于气体分子直径的不同，因此它不能用来分离同位素气体。量子筛是近年来由荷兰科学家提出的新观点，它是基于同位素分子间量子态的微小差别，利用与之匹配的微孔材料将其分离，这一新技术在同位素分离方面具有低能耗和高效率的优点。我们主要针对氢同位素在微孔中的量子筛分过程进行深入研究。首先，我们通过总结国际上关于量子筛研究的现状，评述了目前量子筛研究过程中主要存在的问题，确定了研究的主要方向，即动力学量子筛分过程。在项目的资助下，我们在实验室制备了几种高比表面积的微孔碳材料，同时也制备了含有笼状结构的金属有机框架化合物，利用这些新材料研究了氢和氘的吸附特性。同时，我们通过市场调研，选购几种特殊的商业化微孔碳分子筛，利用这些碳分子筛进行了不同条件下氢和氘的等温线测试和动力学过程监测，确定了微孔材料中对氢氘同位素分离起决定作用的根本原因在于气体分子在微孔扩散过程中的动力学量子筛分效应，而并非传统的热力学量子筛。氢和氘在所有研究对象上的吸附容量差异均为1.05左右，即热力学量子筛对氢氘分离的影响不大。氘和氢在碳分子筛上的动力学扩散速率差异高达5.83倍，说明动力学量子筛对氢氘的有效分离起决定作用。氢、氘动力学量子筛效应的大小取决于孔结构的细微差别，这些实验数据都为进一步的理论和实际研究奠定基础。总的来说，在此项基金项目的支持下，依据本项目的具体研究计划和内容，我们以微孔碳材料和有机金属框架化合物为主要研究载体，重点研究了氢和氘在不同材料上的热力学与动力学吸附特性，得到了一些非常有意义的结论。目前此项目已经顺利完成，主要成果体现为高水平SCI收录论文10篇。