典型有害痕量元素大气排放污染特征及迁移转化机制研究

煤炭燃烧、有色金属冶炼及固体废物焚烧等过程导致多种有害痕量元素挥发出来，吸附在细微颗粒物表面释放到大气中，并可通过一系列物理化学作用，在不同环境介质中发生迁移转化，危害生态环境和公众健康。本研究拟针对典型有害元素Hg、As、Se、Cd、Pb和Cr，采用自下而上排放因子法建立2000-2010年中国人为源有害元素大气排放清单，系统掌握其排放变化状况及时空分布特征；在高分辨率网格化清单基础上，识别重点排放的燃煤源、有色金属矿区和冶炼企业，对污染源周边及所在城市或城市群开展大气气溶胶、干湿沉降和表层土壤采样，分析研究有害元素在不同粒径颗粒物中的富集特征和物理化学赋存形态，深入探究区域有害元素污染来源及成因，并通过自行设计的大气干湿沉降一体化采样装置对大气干湿沉降时空特征进行研究，结合不同环境介质中有害元素的赋存形态转化及可能的物理化学行为，系统掌握有害元素由大气向地表土壤的迁移转化机制和规律。

近年来，各种人为活动导致的典型有毒有害重金属元素大气排放及其对人类健康和生态环境的危害受到全球范围内广泛关注。本项目研究基于经济发展和技术扩散理论，首次建立了适合各种典型人为源（电力、钢铁、水泥、垃圾焚烧等）的多尺度区域重金属大气排放因子动态模型和活动水平数据库，采用排放因子法系统完整地构建了1949-2012年间中国人为源12种典型有害重金属（Pb、As、Hg、Cd、Cr、Ni、Sb、Se、Mn、Co、Cu、Zn）大气排放清单并评估其历史变化趋势。结合大型点源（电厂、垃圾焚烧、水泥、钢铁等）经纬度信息和GDP、人口分布等面源污染分配因子，利用ArcGIS地理信息软件对排放清单进行了精细化网格处理，获取了具有高时空分辨率0.5º×0.5º的有害重金属元素的时空分布特征，并采用蒙特卡罗模拟法对排放清单结果的不确定性进行了量化分析。选取北京市不同功能区及京津冀地区典型城市开展不同季节城市大气颗粒物采样分析，深入探究了大气颗粒物及其重金属组分的理化特征及时空变化规律，结合后向轨迹分析、统计方法分析及PMF模型等受体源解析方法和手段，揭示了京津冀地区大气颗粒物及典型有害重金属的来源及迁移转化规律。同时，利用大气干湿沉降采样装置收集北京市不同城市功能区大气干湿沉降样品并进行元素及其形态的测试分析，建立了降水量和重金属湿沉降通量之间的关系模型并估算了北京地区典型重金属的大气沉降通量。此外，根据不同地区和国家经济发展与污染控制技术变化发展趋势，利用动态因子法系统构建了1995-2010年全球有害重金属元素锑（Sb）大气排放清单并利用情景分析方法对2010-2050年全球大气锑排放趋势进行了预测分析。项目研究成果比较系统地揭示了有害痕量元素大气排放来源、污染特征时空特征和迁移转化规律，对国家制定有关重金属的大气污染综合防治对策具有重要参考意义。本项目共培养6名博士生（毕业4名）、10名硕士生（毕业6名）、中青年学术带头人2名，获国家发明专利授权2项。研究团队成员先后参加16次国际会议和8次国内会议。2012年至今在国内外学术刊物及国际国内会议共发表论文和研究报告36篇，SCI收录期刊论文21篇，EI收录期刊论文21篇，其中，在ES&T、ACP、AE、JHM等发表SCI TOP论文16篇，一区TOP 8篇，影响因子合计80.67。