纳米零价铁与重金属含氧阴离子固相反应：原子层次核-壳结构调控及反应机理研究

Treatment and remediation of heavy metal polluted soil and water is an urgent national endeavor and a vital technical challenge to environmental scientists and engineers in China. Abnormal levels of heavy metals have been constantly detected in the environment due to human activities. nZVI (nanoscale zero-valent iron) is one of the promising technologies for treatment and remediation of heavy metals in the environment. Research outlined in this proposal is aimed to explore advanced analytical methods, which can observe on the atomic scale the reactions of selected heavy metal oxyanions (AsO33-,SeO32-,Cr2O72-,MoO42-) in nZVI. Specific objectives include: (1) Applications of Cs-corrected Scanning Transmission Electron Microscopy (STEM-EDS+HAADF+EELS) combined with EXAFS and HR-XPS for probing and imaging of metal oxyanions in nanoparticles. (2) Investigations of reactions of selected heavy metal oxyanions in nZVI, focus will be on the effects of core-shell structure and environmental conditions. (3) Modification and verification of the Caberra-Mott model on reactions between nZVI and heavy metal oxyanions. The ultimate goal is to develop an atomic-scale model, which can interpret metal oxyanions reactions with nZVI. This proposed research, if funded will contribute to the fundamental understanding on nZVI and applications of STEM in environmental chemistry.

针对日益严重且复杂的重金属环境污染，发展针对重金属工业废水处理、水体及土壤污染修复新技术，对于社会经济可持续发展和保障人民健康具有重大现实和战略意义。纳米零价铁（nZVI）是一种潜在的重金属污染治理和修复材料，本项目将重点开拓STEM应用于环境纳米材料固液相反应原子尺度机理的研究，拟采用最新的球差校正扫描透射电镜（STEM+EDS+HAADF+EELS），结合其他先进表征手段，从原子尺度上观测nZVI与含氧重金属阴离子（如AsO33-、SeO32-、Cr2O72-、MoO42-等）的作用机制、结构与活性调变规律及环境条件影响，修正及验证经典Caberra-Mott（nZVI）微观固相反应模型，并用反应器体系来评价nZVI反应活性及稳定性的优化效果，为研制高效稳定的nZVI提供理论和实验依据。该研究对丰富重金属离子污染处理原理，发展高效重金属污染处理技术具有重要科学和实际意义。

针对日趋严重且复杂的重金属环境污染，发展重金属工业废水处理、水体及土壤污染修复新技术，对于社会经济可持续发展和保障人民身体健康具有重大现实和战略意义。纳米零价铁（nZVI）是一种潜在的重金属污染治理和修复材料。本项目重点开拓球差校正扫描透射电镜（STEM）应用于环境纳米材料固相反应原子尺度机理的研究，拟采用最新的扫描透射电镜（STEM-EDS+HAADF+EELS），结合其他先进表征手段，从原子尺度上观测nZVI与含氧重金属阴离子（如AsO33-、SeO32-、Cr2O72-等）的作用机制、结构与活性调变规律及环境条件影响，修正及验证经典Caberra-Mott（nZVI）微观固相反应模型，并用反应器体系评价nZVI 反应活性及稳定性的优化效果，为研制高效稳定的nZVI 提供理论和实验依据。本研究对丰富重金属离子污染处理原理，发展高效重金属污染处理技术具有要科学和实际意义。研究结果主要包括：（1）开拓球差校正扫描透射电镜（STEM）应用于环境纳米材料固相反应原子尺度机理的研究；（2）合成的核-壳结构的纳米零价铁对于重金属/类金属含氧阴离子、含氧阳离子和重金属阳离子等有高效去除作用；（3）不同的离子与纳米零价铁的固相反应各异；（4）金属的氧化还原电位、离子荷电、反应动力学等不同程度影响重金属/类金属在纳米零价铁颗粒与溶液界面上的反应，影响其在纳米零价铁颗粒内的固相反应。