金属凝固初期从类固相团簇到晶胚再到晶核的预形核动力学

经典形核理论（CNT）主要描述临界形核及其长大的热力学、动力学，对于临界点以前的晶核长大过程没有描述，仅归结为"涨落"的结果。随着纳米科技的发展及现代材料性能设计要求的提高，临界晶核的形成过程及规律变得越来越重要。为此，本项目拟通过计算机实验+物理实验相结合的研究方案，针对三种代表性金属（代表bcc的Fe、hcp的Mg和fcc的Al）的自发形核和诱导形核（包括同质诱导和异质诱导）过程进行模拟分析，在充分总结现象和规律的基础上，最终构建液态金属从类固相团簇→晶胚→晶核的预形核动力学理论基本框架，并与经典形核理论构成完整体系。其中，计算机实验的核心是通过分子动力学技术实现各种形核过程的模拟，并精细考察各形核过程中的微观结构演变规律；物理实验的核心则是通过最新的观察手段- - 3DAP/TEM/SEM+非弹性光散射技术（包括拉曼散射和布里渊散射）观察晶核的结构和性能，并与计算机实验进行相互印证。

针对项目计划书的研究目标，我们主要完成了下列突出工作。.1)..结合BOO参数法及VP指数法的优点，提出了一种新的混合方法BOO+VPI，该方法可以成功标定复杂体系中的BCC/HCP/FCC/LIQUID等不同构型的相原子，为后面采用MD模拟研究各种相变问题及相结构/相现象提供的技术支撑。.2)..通过我们的原子标定方法，仔细、系统地模拟研究了三种纯金属的凝固和熔化过程中的预形核过程，清晰展示了这些预形核过程中的各种现象。.3)..针对三种金属稳定的固液界面进行的NVE系综的模拟，获得了不同晶向的固液界面的微观结构的描述，并首次提出了共轭双膜结构的概念。据此，针对固液界面的双膜结构进行的分层的具体分析，获得的目前国际上还没有的关于固液界面各种结构特性的第一手资料。.4)..Fe纳米团簇的升降温过程的MD模拟。采用NVT系综，对Fe59~Fe9577系列原子团簇在不同变温速度情况下的凝固及熔化过程进行了细致的分子动力学模拟研究。研究发现，纳米颗粒的熔点Tm与尺寸间的关系非常吻合早期的Powlow理论，同时发现在快速凝固过程中，体系容易形成的两种典型结构分别是五种孪晶结构和层状孪晶结构，这两种结构均由fcc和hcp原子组成。.5)..以水+甘油为研究对象，实现了透明液体的Brillouin散射测试，并据此获得了液体的粘度推算值以及粘度随温度和成分变化的全部规律。在此基础上，我们实现了针对液体Brillouin散射的整套理论的构建。.6)..针对薄膜材料进行的系统的Brillouin散射的测试以及理论体系的构建。主要是以Mg-Nd合金薄膜在不同实效条件下获得的不同厚度的薄膜进行测试和计算，不仅得到了其完整的Brillouin散射谱及其随厚度不同和基底不同而不同的结果，而且获得了其弹性常数等多个弹性属性参数。.7)..布里渊散射实验平台的建设及其对多晶、单晶等金属、非金属体系的检测分析及理论体系的构建。完成了一整套布里渊散射实验平台的建设，包括一台自行设计的可4维调节的样品台。实现了多晶和单晶，透明和不透明，金属和非金属等对比样品的测试分析及相应理论体系的构建。.到目前为止，发表SCI等三大检索文章20多篇，获得授权专利1项，毕业博士研究生1名，硕士研究生10名，在读研究生9名。参加国际会议3次共9人次，做分组报告5次。