神府粉煤成型催化热解－活化耦合多联产转化研究

拟采用催化热解与催化活化相耦合的多联产转化新方法，使神府粉煤高效转化为洁净燃料、精细化学品和功能炭材料，为煤的高效梯级利用开拓新途径。用预处理过的葵花秆生物质粘结剂，将负载有催化剂的神府粉煤进行造粒（粒度6mm左右），在两段式反应器上研究该造粒煤催化热解与催化活化的耦合作用机理及产物组成和性能的调控方法。设计并合成煤负载型双功能催化剂，研究其对造粒煤热解、热解半焦在氢和二氧化碳气氛下催化活化作用，以及对热解及活化产物结构、组成和性质的影响规律。探讨半焦活化气体产物和双功能催化剂对造粒煤的催化热解特性的影响，同时，分析半焦特性和催化剂对半焦催化活化及其产物组成、性质的影响规律，探明热解－活化耦合机理及调控产品结构和性能的方法。分析热解和活化过程中的关键影响因素，建立催化热解－催化活化热力学和动力学模型。

用神府3-1煤，在固定床反应器中，研究不同反应气氛下神府煤的催化热解反应性,探讨过渡金属氧化物催化剂对神府煤的加氢热解过程的催化作用。神府煤Fe2O3和MnO2催化热解过程符合一级单一反应动力学模型。.用机械球磨方法制备Fe2O3和MnO2双组分催化剂，用共沉淀法制备Fe2O3、MnO2和MoO3三组分催化剂。在750℃时，甲烷气氛中Fe0.6/Mn0.6催化剂存在下，焦油收率约13.01%；于750℃时，甲烷气氛中Fe1/Mn0.2/Mo0.5催化剂存在下，焦油收率约为10.48%。.以SiO2、γ-Al2O3、SiO2-Al2O3为载体，用过量浸渍法制备负载型Fe2O3催化剂，考察载体类型、负载量、焙烧温度对催化活性的影响。以SiO2-Al2O3为载体，负载量为6%，焙烧温度为500℃制得Fe2O3/ SiO2-Al2O3催化剂具有较高催化活性。热解温度为750℃时，焦油收率可达15.1%。通过控制Al3+和Fe3+的沉淀顺序制备负载型催化剂，经0.5 mol/L H2SO4预处理后，使神府煤催化加氢热解焦油收率提高到15.2%。.当神府煤与葵花秆在不同气氛下热解时，发现H2气氛下焦油产率最高。H2气氛下，神府煤与葵花秆共热解焦油产率随着神府煤与葵花秆质量比的增加呈降低趋势。当m神府煤：m葵花秆=4:6，气体流量为60 mL/min，温度为600 ℃，升温速率为10 ℃/min，终温保持1 h时，焦油产率最高为22.8%。在此条件下共热解具有加和效应。.以微珠及活性氧化铝为载体，通过共沉淀法和机械力化学研磨法制备铁、镍、钙、锰、钴基氧化物催化剂。在固定床管式反应器上，研究催化剂组成、添加量及其添加方式等因素对神府煤催化活化反应性，以及活性炭性能和气体产物分布的影响。.用预处理过的葵花秆生物质粘结剂和负载有催化剂的神府粉煤成功制备热解型煤。在两段式反应器上研究神府煤热解与活化的耦合规律。结果表明，H2O活化气氛下焦油产率最大，H2O+CO2活化气氛次之，CO2活化气氛下最低。热解终温从500℃升至750℃时，焦油产率呈现先增大后减少的规律，焦油收率从8.4%增加至17.8%。半焦H2O活化产生富含H2、CH4的气体使热解产生的焦油产率提高。基于上述研究结果，建立了催化热解与催化活化相耦合的煤多联产转化新方法。