SiO2纳米颗粒催化臭氧高效发生的基础研究

Ozone is a powerful disinfecting and oxidizing agent. It has been used in a wide spectrum of applications. Furthermore, new applications for ozone continue to emerge. However, high energy consumption of ozone generation restricts further development and large-scale application of ozone oxidation technology. In order to increase ozone production efficiency and decrease its energy consumption, several research teams worldwide have tried to explore ozone generation catalysed by catalysts. Their research results show that some catalysts could enhance ozone generation efficiency, but these investigations just base on superficial phenomenon. This project employs SiO2 nanoparticles instead of catalysts with mm in diameter adopted by previous researchers for catalysed ozone generation technology, and investigates in depth the discharge characteristics, characteristics of temperature change, surface reaction mechanism and reaction kinetic mechanism in the process of catalysed ozone generation. This project finally reveals the mechanism of high-efficient catalysed ozone generation, and lays a solid fundament for developing a practice high-efficient catalysed ozone generator. Additionally, classic thermodynamics is also introduced to low temperature plasma for ozone generation to calculate theoretical ozone yield under various conditions for the first time. These fundamental studies in this project have a vital scientific meaning for the research of plasma combining with catalysis because it provides a systematic research approach, and common laws.

臭氧由于其优良性能被广泛应用于各领域，且新的应用场合不断被发现。然而，臭氧产生能耗过大阻碍了臭氧大规模推广应用和臭氧氧化技术进一步拓展。为降低臭氧产生能耗，学者尝试探索催化臭氧发生技术,发现一些催化剂的确能提高臭氧发生效率。遗憾的是，这些探索仅基于宏观的表象研究，未进行深层次的基础研究。代替他们所采用的毫米级尺寸催化剂，本项目提出采用SiO2纳米颗粒催化臭氧发生技术，并深入探索SiO2纳米颗粒催化臭氧发生的核心——放电特性、温度变化特性和表面反应机理，以及结合表面反应和气相反应的反应动力学机理，并以此解构SiO2纳米颗粒催化臭氧高效发生机理，为开发实用的高效催化臭氧发生器奠定扎实基础。另外，本项目也首次将经典热力学理论引入低温等离子体臭氧发生领域，探索不同工况下的臭氧产率极限。这些基础研究为目前研究热点——等离子体联合催化的研究提供了一个系统的研究方法和共性规律，具有突出的科学意义。

臭氧由于其优良性能被广泛应用于各领域，且新的应用场合不断被发现。然而，臭氧产生能耗过大阻碍了臭氧大规模推广应用和臭氧氧化技术进一步拓展。为降低臭氧产生能耗，学者尝试探索催化臭氧发生技术，发现一些催化剂的确能提高臭氧发生效率。遗憾的是，这些探索仅基于宏观的表象研究，未进行深层次的基础研究。本项目首先成功地引入经典热力学理论并推导出臭氧产率关系式，获得不同工况下的臭氧产率极限。然后提出采用SiO2纳米颗粒催化臭氧发生技术，采用陶瓷板负载SiO2薄膜和负载SiO2石英纤维填充两种催化方式，系统实验调查两种SiO2纳米颗粒催化下臭氧发生过程的放电特性，前者对放电特性几无影响，后者影响也较小。紧接着深入调查表面催化增强臭氧发生过程中关键的成膜温度的影响规律，确定了最佳成膜温度为723K，并尝试采用先进光学诊断技术诊断了放电空间内的温度值425K。随后通过大量表征实验挖掘了表面反应机制，更强的吸附能力一则延长反应物的留存时间，二则增强了表面反应O+F→FO，O_2+F→FO_2，O+FO_2→FO_3，O_2+FO→FO_3，FO_3→F+O_3；最后采用实验和数值模拟联合手段调查了反应动力学及机理，获得了各重要参数的影响规律和气相反应体系中的定量贡献，实验中臭氧浓度和臭氧产率最大分别提高了7.1%和72.6%。另外，在高频高压电源、磁场强化等方面进行了拓展研究。这些基础研究为开发实用的高效催化臭氧发生器奠定扎实基础，也为目前研究热点——等离子体联合催化的研究提供了一个系统的研究方法和共性规律，具有突出的工程意义和科学意义。总体来说，本项目完成了所有研究内容，较好实现了预期结果，超额完成各项指标。发表了标注本项目资助的SCI收录论文9篇、中文核心期刊收录论文4篇；获授权发明专利2项、实用新型专利4项；培养研究生7名；参与团体标准制定2项；荣获2021年度环境技术进步奖二等奖1项。