深部碳酸盐岩储层中影响吡咯类含氮化合物分布的有机-无机相互作用机理研究

结合我国目前碳酸盐岩油气勘探情况，根据化学反应的基本原理，在接近地质条件下对吡咯类含氮化合物与水、硫化氢等无机流体进行热模拟实验，研究有机-无机相互作用的可能性、反应机理和反应动力学，考察各种条件，如温度、时间、压力、矿物催化剂等，对反应过程的影响，根据模拟实验结果，在分子水平上得到吡咯类含氮化合物与水、硫化氢等无机流体相互作用的反应机理，利用动力学模型并结合地质实例，计算吡咯类含氮化合物组成随随埋藏时间与埋深的变化关系，从化学反应的角度对吡咯类含氮化合物的分布提出新的认识，这对于指导深部碳酸盐岩储层的油气勘探开发以及研究地质体中的氮循环具有重要的理论和实际意义。

吡咯类含氮化合物蕴藏有丰富的地质-地球化学信息，传统认为，影响沉积有机氮的丰度及分布的因素包括，沉积环境、生物降解、生源母质、成熟度和油气运移。对可能影响吡咯类含氮化合物分布的无机因素的研究，迄今还鲜见报导。本项目利用高压釜，对吡咯类含氮化合物-水-硫化氢-金属氧化物反应体系进行了热模拟实验研究，确定了反应发生的途径，进行了热力学、动力学以及反应机理的探讨,并结合渤海湾盆地惠民凹陷对实验结果进行了地质例证。结果表明，吡咯类含氮化合物与无机组分的反应属于高温反应，与实验温度相对应的地质温度大约为160-190℃，证明了反应主要发生在深埋地质体中。将实验结果应用于惠民凹陷，发现咔唑-硫化氢-水-氧化铝反应转化率达到1%时，埋深为5400m。根据一级反应动力学模型，得到吡咯-水，吡咯-水-氧化铁，吡咯-水-氧化铝，吡咯-硫化氢，吡咯-硫化氢-氧化铝，苯并吡咯-硫化氢-氧化铝-水，咔唑-硫化氢-氧化铝-水等反应的活化能分别为146.91kJ/mol， 129.59 kJ/mol， 109.35 kJ/mol， 129.374 kJ/mol， 104.43 kJ/mol， 211.00 kJ/mol和224.45 kJ/mol。氧化铝与氧化铁具有催化作用，含水量增大不利于反应的进行。苯并咔唑、二苯并咔唑即使在最高模拟实验温度下也很难与无机流体发生N-S或N-O交换。