大气颗粒物中类腐殖酸的来源及成因研究

大气颗粒物中类腐殖酸是一类大分子水溶性有机物，二次有机气溶胶的重要组分,由于它的水溶性、吸湿性和吸光性等特点，对气候变化、云凝结核及多相化学反应有重要影响。类腐殖酸是大气中广泛存在、来源尚不清楚，组成未明的有机气溶胶，目前大气研究的前沿问题。但是目前国内相关研究较少。本课题将以北京地区大气可吸入颗粒物（PM10）类腐殖酸的来源与成因为研究目标，建立类腐殖酸分析方法，分析其不同季节和不同污染程度的含量与污染特征。同时结合不同来源（生物质燃烧、煤燃烧、二次生成等）特征标志化合物,通过正交矩阵因子分解方法（PMF）进行类腐殖酸的来源解析及源相对贡献计算。在此基础上，结合源信息、气象因素、气态污染物和大气颗粒物化学成分的综合分析，研究类腐殖酸的形成成因。该研究将有效掌握大气颗粒物中类腐殖酸的污染特征、来源及形成机理，为研究有机气溶胶的辐射强迫、迁移转化和进一步认识其环境行为提供理论基础和科学依据。

大气颗粒物中类腐殖酸(HULIS)是一类大分子水溶性有机物，二次有机气溶胶的重要组分,由于它的水溶性、吸湿性和吸光性等特点，对气候变化、云凝结核及多相化学反应有重要影响。目前我国对类腐殖酸的研究比较缺乏薄弱，阻碍了人们对其环境影响的认识和评价。重点研究内容包括：大气颗粒物中类腐殖酸分析方法的确定，综合参考国内外文献中关于大气颗粒物中类腐殖酸的分离提纯方法，建立和优化大气颗粒物中类腐殖酸定量分离方法，获得大气颗粒物中类腐殖酸的含量；通过特征标志化合物分析，开展大气颗粒物中类腐殖酸的来源与贡献率解析。综合分析不同气象条件、不同污染程度和不同污染时段大气颗粒物中类腐殖酸变化规律及影响因素。本研究利用高纯水超声提取大气颗粒物中水溶性有机物，过滤杂质，调节其PH值，然后固相萃取柱(Oasis HLB)分离得到类腐殖酸,然后通过蒸发光散射检测器 (ELSD)对类腐殖酸进行了测试。该方法对标准物质 SRFA的同收率为96%，具有较好的重现性和选择性。同时采集北京市大气2011-2012一年PM2.5样品，分析大气颗粒物中类腐殖酸、碳质组分（OCEC）、水溶性有机物、水溶性离子、无机元素、水溶性重金属和多环芳烃，并讨论其季节变化规律；根据排放特征和诊断参数，对PM2.5中类腐殖酸的污染源进行解析。结果表明：所有的样品都呈现显著的季节变化特征；类腐殖酸的年均浓度4.73µg/m3,春、夏、秋和冬平均浓度分别为3.46µg/m3、3.31µg/m3、5.38µg/m3和6.31µg/m3,在水溶性有机物的比例分别为45.5%、38.9%、46.4%和46.7%。说明类腐殖酸是我国大气颗粒物中重要组分部分。从气象条件来看，湿度和风速是影响类腐殖酸最主要的影响因素，同时还发现水溶性有机物在有机物中的比值跟二次有机气溶胶有有机物的比值呈现相反的关系。本研究通过PMF模型方法，对HULlS来源进行了解析。结果发现二次生成（46%）、生物质燃烧（28%）和自然源（19%）是HULlS的重要来源。因此深入研究大气类腐殖酸对于掌握我国碳质气溶胶的来源与转化规律具有重要意义。在本项目资助下，共发表SCI论文10篇，中文核心论文11篇。