富勒烯-宽禁带金属氧化物异质纳米晶的空穴-电子分离及其高压研究

The exploitation of new energy is still an important world subject. In recent years, for good utilization of solar energy, synthesis and property investigations of heterostructure photoelectric functional materials become a research focus. However, the low utilization rate of solar light and rapid electron-hole recombination rate affect their application seriously. Furthermore, how the interaction between different materials influence the properties of heterostructure is still an open question. In this project, fullerene/wide-gape metal oxides heterostructure nanocrystals with high crystalline will be synthesized with various physical and chemical method, and their photoelectric properties will also be studied, which could provide guidance suggestion for the fabrication of new functional photoelectric materials; To study the change of their crystal structure, interface electron states and photoelectric properties under high pressure, in-situ high pressure studies will be carried out on fullerene/wide-gape metal oxides heterostructure nanocrystals. Using high pressure tools, we can investigate the influencing factors on the photoelectric properties of heterostructure in terms of molecular (atomic) interaction. Fullerene/wide-gape metal oxides heterostructure nanocrystals will be treated under high pressure and high temperature, to make the bonding between different kinds of molecules and also the polymerization of fullerene molecules in the crystals. Thus treatment is supposed to broaden the energy band and improve the photoelectric properties of these materials. Our project will be of great interest from both a fundamental and a practical point of view.

新能源的开发一直是一项重大的世界性课题，近年来，以太阳能利用为目标的异质结构光电功能材料的制备和性能研究成为热点。然而，对太阳光很低的利用率和光致电子-空穴的复合速率过快一直是阻碍材料实际应用的两大因素；而且，对于异质材料间相互作用及对其性能影响的机理也没有清楚的认识。本项目利用多种物理化学方法合成具有高结晶度、高光电转化效率的富勒烯-宽禁带金属氧化物异质纳米晶材料，研究其光电性能，探索提高异质材料光电转化效率的途径；利用原位高压实验研究异质材料在高压下晶体结构、界面电子能态和光电性能的变化规律，从分子（原子）角度研究异质结构光电性能的影响因素；利用高温高压手段实现富勒烯-宽禁带金属氧化物纳米晶异质分子间键合和富勒烯分子间的聚合，拓展异质材料的能带结构并提高其光电转化效率。该工作不仅对于探索和设计新型光电材料具有巨大的应用价值，而且对于揭示影响材料光电性能的物理本质具有开创性的理论意义。

富勒烯和宽禁带金属氧化物分别作为重要的半导体材料，具有很好的应用前景。由二者构成的异质结构纳米晶，丰富了其作为半导体材料的能带结构，以此为模型材料对深入认识纳米材料的结构和性质、发现新现象和新规律具有重要的科学意义。本项目中，利用溶液挥发法和液液界面法合成了具有不同形貌和结构的富勒烯纳米晶，以及富勒烯-金属氧化物异质纳米晶；探索了其物理化学性质的调控机制；揭示了高压下富勒烯纳米材料结构和性能的转变规律。研究发现，不同分子结构和大小的有机物掺杂和不同的温度条件都对于富勒烯纳米晶的形貌和物理特性具有重要调控作用；研究发现有机溶剂的掺杂大大增强了富勒烯纳米晶的发光强度。富勒烯与金属氧化物复合得到的异质纳米晶在光催化和光致发光性能方面得到大幅提升，尤其增强了原材料对可见光的利用效率、扩展了其发光的波长范围。高压研究发现C70 纳米晶的发光能量随着压力的增强呈有规律的线性红移变化。利用高温高压手段可以实现C70纳米管的发光从可见红光转变为红外光。我们的研究表明，纳米尺寸的富勒烯具有区别于体材料的优异性能，掺杂或异质结构的构造对于富勒烯纳米晶物理性能调控和应用领域的拓展具有重要的实际意义。我们的研究揭示了高压条件下纳米材料的形貌和尺寸效应对其结构相变的影响，制备出多种具有高压相结构的新型富勒烯纳米材料，为认识纳米材料的独特物理化学特性提供了新的视角。