有机-无机杂化钙钛矿能量转换材料的同步辐射微区结构研究

Because of the high power conversion efficiency and low-cost fabrication methods, organic inorganic hybrid perovskite solar cells (PSC) have attracted much attention as the next generation photovoltaic devices. However, it has been general knowledge that the major disadvantage of PSC is the poor device stability, which is orginated from the decompostion of organic inorganic hybrid perovskite materials, such as CH3NH3PbI3 (MAPbI3). Hence, the key problem in PSC is how to obtain MAPbI3 films with excellent performance and high stability. In this project, we will perpare MAPbI3 polycrystalline thin films with high photoelectric properties and high stability by controlling the microsturcture of materials. As the sturcture of crystalline grains cannot be obtained effectively by convertional measurements, a micro-zone XAFS technology will be used to obtain the grains microstructure (electronic structure and the local structure), including the informations of impurities and defects. Combining with confocal fluorescence microscopy and in-situ photoluminescence spectroscopy, we will study the instrinsic link between the microstructures and physical properties of the samples. It will aslo be detected that the effects of samples with different microstructures on devices performance. Based upon the experimental and theoretical understanding, a new method and new mechanism will be provided for the controllable perparation of PSC devices with high performance and high stablility.

有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池（PSC）凭借高效、廉价等优势，具有成为未来主流光伏器件的潜力。设计获得稳定且性能优越的有机-无机杂化钙钛矿材料CH3NH3PbI3(MAPbI3)，是实现PSC器件实用化的关键。因此，需要深入理解MAPbI3材料结构与性能的构效关系。本项目拟利用同步辐射X射线吸收精细结构谱（XAFS）技术研究MAPbI3材料的微观结构，包括杂质、缺陷等信息在内的晶粒微结构（原子结构和电子结构）。联合共聚焦荧光显微、原位光致发光谱等手段，获得样品微结构与材料宏观物理性能之间的联系。从实验和理论上认识样品微观结构调控材料光电性能、稳定性的物理机制。在此基础上，研究不同微结构的MAPbI3对电池性能的影响，为获得高光电性能、高稳定性的MAPbI3多晶薄膜和高效稳定的PSC器件提供新方法和新思路。

有机-无机杂化钙钛矿材料是一种极具潜能的光电子材料，可以用来制备高性能光伏器件（PSC）、发光二极管（LED）和X射线探测器。本项目通过同步辐射X射线吸收精细结构谱（XAFS）技术研究MAPbI3材料的微观结构，包括杂质、 缺陷等信息在内的晶粒、界面微结构。联合多种测量手段，获得样品微结构与材料、器件宏观物理性能之间的联系。在此基础上，设计并获得稳定且性能优越的有机-无机杂化钙钛矿材料，进而获得高性能、高稳定的光电子器件。.在本项目的研究过程中：首次提出：利用复合金属电极制备“无电子传输层”的光伏器件。在明确Ti与钙钛矿界面处微结构后，理解了“Ti提升器件性能和寿命”这一现象背后的物理机制。在此基础上获取了远超同类器件的高效（18.2%）、高稳（可在空气中稳定工作300小时以上）器件。.2，首次发现：氧可以修复混卤钙钛矿中的相分离现象。通过微结构研究，我们发现氧原子会吸附在钙钛矿晶粒之间的界面处，钝化界面处缺陷态的同时，阻断了卤素离子迁移的路径。这为混卤钙钛矿材料克服致命的“相分离”问题走向实用，提供了新的解决途径。.3，在深入理解材料结构与制备条件之间关联的基础下，我们放弃了传统的“正交溶剂法”，而是直接在前驱溶液中加入配体材料。最终获取了稳定的二维α相CsPbI3纳米晶薄膜。最终，优化后器件的最高EQE为18.6%，在恒定电流密度为5mA/cm2时，性能半衰期达到1200分钟以上。 据我们所知，这是迄今为止CsPbI3器件的最高EQE和最佳操作寿命。.综上所述：我们建立了一套行之有效的钙钛矿材料微结构的研究方法。以这一方法为工具，我们发展出了独特的薄膜制备方法，发现了薄膜钝化的新途径，提出新的器件结构。最终实现了世界领先的高效、高稳定钙钛矿光电器件的获取。