量子点/官能团复合体系的界面态发光

有机官能团修饰的半导体量子点是一类很有潜力的光电材料，官能团和量子点的界面物质及其导致的界面态对于体系的发光有显著的影响，合适的界面态可以大大改善量子点/官能团复合体系的发光性能。但目前人们对于该体系的界面态了解甚少，相关研究才刚刚起步。本研究根据实验现象，提出一种界面态发光的理论构想，即半导体/有机界面态具有独立的能级结构（基态与激发态），发光是界面态能级内部跃迁的结果。为验证这一构想，本项目以半导体/官能团复合体系的界面态发光作为研究目标，选取环境友好但发光性能有待改善的量子点材料（Si、ZnO），进行有针对性的官能团修饰；通过研究量子点/官能团界面处的物质结构（有机/无机结合的方式）、能级结构和界面态的发光行为，阐明界面态发光的基本原理，分析界面态发光的决定因素。在上述理论研究的基础上，设计合理的界面结构，获得具有优异性能的量子点材/官能团复合体系。

有机官能团修饰的半导体量子点是一类很有潜力的光电材料，官能团和量子点的界面物质及其导致的界面态对于体系的电子结构和光电性能有显著的影响，合适的界面态可以大大改善量子点/官能团复合体系的光电性能。但目前人们对于该体系的界面态了解甚少，相关研究才刚刚起步。本项目针对量子点/官能团复合体系中的发光过程和光电转换原理开展了深入系统的工作，在材料合成、界面态结构和光电应用方面取得了大量研究成果。在量子点的合成方面，首先开发出反胶束热混合的新工艺制备形貌可控的量子点材料，其次开发了一种激光可控合成量子点材料的新工艺，利用长脉宽激光产生的金属纳米液滴的表面反应，可控合成了多种纳米结构，包括自组装的量子点材料，最后开发了一种激光选择性加热工艺，一步合成了表面修饰的碳纳米晶。在界面结构和发光机理方面，首先对单纯的ZnO量子点的发光机理进行了研究，发现Oi缺陷是蓝光发射的来源。随后对ZnO/有机物复合体系的界面结构和发光机理进行了深入研究，重点研究了羧酸类和巯基类有机物。发现羧酸增强ZnO发光的原因是抑制ZnO量子点的非辐射复合，而巯基类有机物与ZnO量子点形成新的界面态，产生新的发光。在量子点官能团复合体系的光电应用方面，利用量子点/官能团复合材料作为光敏剂组装太阳能电池，设计了多种新型的电池结构，例如有机物－量子点共敏化的太阳能电池，海绵状有机无机杂化电池，ITO/CdS三维网状结构太阳能电池，P型CdTe纳米晶敏化N型ZnO/CdS纳米线太阳能电池，使光电转换效率得以大幅度提高。