基于多酶催化的生物质糖燃料电池的构筑研究

Converting chemical energy in abundant and renewable biomass sugar to electricity via enzymatic fuel cells (EFCs) can provide a promising alternative to current bioenergy and bioelectricity generation technologies and satisfy the need of powering micro or small electronic devices. Although pure sugar-powered EFCs have been widely recognized, there has been no report on utilizing widely available and renewable biomass sugar as the fuel for EFCs. Moreover, most EFCs are unable to completely oxidize the fuel and suffer from slow reaction rate, leading to the issues of low energy density and low power output. In this study, a synthetic enzymatic pathway will be constructed to use biomass sugar as the fuel in the EFC; the sugar fuel will be completely oxidized to achieve the highest energy density; impurities from biomass saccharification will be investigated to reduce their inhibition on enzyme activity and electron transfer, in order to increase the power output of the EFC. The construction of a biomass sugar-powered EFC will be of great importance to the upgrade of the traditional bioenergy and increasing its profit margin. At the same time, this work will also provide fundamentals and insights for other EFC development and thus speed up the commercialization.

利用来源广泛、可再生的生物质中的糖为燃料，通过多酶催化反应，将化学能转化为电能，可为生物质能源和生物质发电技术提供一条新途径，满足微小型移动设备电源的需求。尽管以纯糖为底物的酶燃料电池研究已获得广泛关注，但其并不能直接利用生物质糖。此外，绝大多数酶燃料电池无法将糖底物完全氧化，且反应速度缓慢，从而导致低能量密度和低输出功率。本项目针对上述问题，构建体外多酶分子机器，解析其分子基础和适配机理，证实直接利用生物质来源的糖作为电池燃料的可行性；利用多酶催化反应将木糖与生物质糖燃料完全氧化，从而使电池达到接近于理论值的能量密度；解析生物质杂质对多酶分子机器的影响机制和条件，找出降低抑制的方法，提高酶燃料电池利用生物质糖底物的输出功率。本项目将研制的生物质糖燃料电池，对传统生物质能源产业的升级和经济效益的增加有重要意义，同时也可为酶燃料电池的研发提供理论指导，加速其产业化应用。

以来源广泛、可再生的生物质中的糖为燃料，通过多酶催化反应，将化学能转化为电能，可为生物质能源和生物质发电技术提供一条新途径，满足微小型移动设备电源的需求。本项目针对生物质利用和完全氧化转化电能的转化率问题，通过体外多酶分子机器构建，实现了葡萄糖和木糖等底物的完全氧化，能量转化效率均可达95%以上。通过酶元件的优化和模块的适配，成功构建了可利用生物质糖的多酶催化途径，可将生物质来源的葡萄糖和木糖完全氧化，达到高于90%的能量转化效率。此外，通过对关键酶的定向进化改造，提高了相应的pH耐受性和温度耐受性；通过新型三维连续性电极材料的开发，提高了酶电极的导电性和表面积；通过建立酶和辅酶、电子载体交联的方法，提高了电子传递速度；通过内阻模型分析，降低了电池内阻；并且还开发了酶燃料电池的新应用方法。通过一系列优化，提高了功率密度，虽然和目标还有些差距。本项目为生物质的利用提供一条新途径，作为一项颠覆性的生物质发电技术，为传统生物能源带来产品升级和增加经济效益。同时可为其他酶燃料电池的研发提供理论指导。