长三角主要燃烧源中等挥发性有机物排放特征及其对二次有机气溶胶的贡献

Intermediate-volatility organic compounds (IVOCs) are mainly emitted from combustion sources, which have great contributions to the formation of secondary organic aerosol (SOA) in the atmosphere. However, current research on IVOC emissions in China was relatively weak, and the IVOCs emission inventory was missing for a long time, which led to large underestimation of SOA simulation. In view of this, the proposal intends to carry out emission measurements of IVOCs from major combustion sources in Yangtze River Delta region, such as gasoline and diesel vehicles, coal-fired boilers, and biomass burnings. Localized emission factors, chemical compositions, and volatility distributions of IVOCs will be determined based on the measurements. Main factors affecting IVOCs emission from each combustion source will be discussed in this study. Then we will develop an IVOCs emission inventory for Yangtze River Delta (YRD) region and improve the Volatility Basis-Set (VBS) mechanism for CMAQ model according to the measurement results. The WRF-CMAQ model system will be utilized to conduct SOA simulation in YRD region. SOA simulation results will be verified by use of high-resolution observation methods like Aerosol Mass Spectrometry (AMS). Then we will use CMAQ model to evaluate the relative contribution of each IVOCs source to SOA formation in YRD region. All these research would provide supports for the refinery of PM2.5 source apportionment and the prevention and control of SOA pollution.

中等挥发性有机物（IVOCs）主要来自燃烧源排放，对二次有机气溶胶（SOA）的生成具有重要贡献。但是，目前我国在IVOCs排放方面的研究较为薄弱，IVOCs排放清单长期缺失，无法准确评估燃烧源对SOA的贡献。鉴于此，本项目拟针对汽油车、柴油车、燃煤锅炉和生物质燃烧等长三角主要燃烧源，开展IVOCs排放实测，获得长三角本地化的IVOCs排放因子、组分特征和挥发特性，探明影响燃烧源IVOCs排放的主要因素；建立长三角地区IVOCs排放清单，根据本地化实测结果校正Volatility Basis-set（VBS）参数化方案，采用WRF-CMAQ模型开展区域SOA污染模拟，并利用气溶胶质谱（AMS）等观测手段对模拟结果进行验证；定量化解析各类燃烧源IVOCs排放对区域SOA生成的相对贡献，为细化PM2.5源解析、指导有机气溶胶污染防控提供基础研究支撑。

中等挥发性有机物（IVOCs）对二次有机气溶胶（SOA）的生成具有重要贡献。本研究基于本地化实测获得了长三角区域主要燃烧源的中等挥发性有机物（IVOCs）排放因子、组分特征及其挥发性分布，编制了区域人为源中等及半挥发性有机物（I/SVOCs）高分辨率的排放清单，并搭建了一套可应用于长三角区域SOA 模拟的模型系统，定量化解析了长三角详细源类IVOCs 排放对SOA的贡献。研究首次获得了远洋船舶IVOCs排放特征实测结果，利用隧道实验对机动车IVOCs排放进行了实际道路验证，并建立了相对完整的长三角区域主要人为源IVOCs排放特征谱，可以为后续研究提供重要的基础数据支撑。研究估算获得了长三角区域I/SVOCs排放总量为1194 Gg/年，其中工业溶剂使用源占比最高，达到41.0%，其次分别为移动源（30.4%）和工艺过程源（20.9%）。为验证加入I/SVOCs排放清单对SOA模拟的改进作用，本研究建立了环境空气IVOCs浓度的采样和分析方法，并证明模拟结果可与观测值基本吻合。通过模拟还进一步发现，加入I/SVOCs排放清单可以极大地提升SOA模拟效果，春夏秋冬四季SOA模拟浓度可提升约2倍，OA模拟浓度提升约38%，可以更好地捕捉长三角区域OA的时间和空间分布特征。各源类对长三角区域的SOA浓度贡献存在显著差异。人为源中，工业源对长三角区域SOA贡献最为突出，各季节贡献比例约为19%~23%，其次为移动源（5%~15%），而餐饮等民用源对POA的贡献最为突出，各季节贡献比例可达到（49%~56%），对SOA的贡献也分别达到（11%~13%）。天然源也是区域SOA的重要来源，尤其是对夏季SOA的贡献可达到35%。本项目建立的I/SVOCs排放清单和模拟系统可以有效提升区域SOA模拟效果，大幅提升对区域OA污染特征及来源的认识，可以常态化应用于长三角区域大气PM2.5来源解析及污染防治研究，对其他区域也可以提供技术方法借鉴。