有机金属化合物-MOFs复合二氧化碳催化转化材料

Based on the advantages and disadvantages of organometallic compounds and metal organic frameworks (MOFs), respectively, in the conversion of CO2, this project will select, design and synthesize appropriate organometallic molecules, which will be loaded into the corresponding MOF materials by direct loading, in situ synthesis and bonding grafting strategies, in order to combine stability and circulation and CO2 enrichment ability of MOFs, with the high activity of organometallic compounds. On the other hand, MOFs are used as a "micro channel reactor", so that the organometallic compounds can react with CO2 and related molecules at a "single-molecular scale". New composite materials and new catalytic system with high activity, high absorption, high selectivity and high stability will be developed for the conversion of CO2 with low energy-consumption and high efficiency. Under mild conditions, the transformation and efficient utilization of CO2 can be realized, and the application range of CO2 as a C1 component can be widened. From two aspects of saving resources and energy and reducing greenhouse gas emissions, we will promote our innovation and development in the field of energy and environmental protection, and contribute to the realization of national and regional ecological civilization construction.

项目针对有机金属化合物与金属-有机框架（MOFs）各自在CO2转化中的特点，选取、设计与合成适当的有机金属分子，采用直接负载、原位合成、键合嫁接等策略将有机金属分子引入相应的MOFs材料中，使MOFs的稳定性、循环性以及优异的CO2富集能力与有机金属化合物的高活性相结合。利用MOFs孔道作为“微型反应器”，使有机金属化合物以类似溶液环境下的高分散度“单分子”形式与CO2分子及相关反应物在分子尺度发生反应，开发集高活性、高吸附性、高选择性、高稳定性为一体的CO2低能耗高效吸收转化的新材料与新催化体系。 利用MOFs与有机金属分子双功能协同效应，实现在温和条件下实现CO2的转化与高效利用，拓宽CO2作为C1合成子的应用范围，将CO2转化为高附加值化工产品。从绿色合成与低碳节能两个方面促进我国在能源环保领域的创新与发展。

CO2 作为最主要温室气体，其吸收与转化是本世纪以来世界应对全球气候变化、降低碳排放面临的主要挑战，也是我国建设生态文明、完成双碳战略目标、实现绿色低碳发展的主要战略任务与主要突破方向。项目针对有机金属化合物与金属-有机框架（MOFs）各自在CO2转化中的特点，选取、设计与合成适当的有机金属分子，采用多种策略将有机金属分子引入相应的MOFs材料中，利用MOFs孔道作为“微型反应器”，使有机金属化合物以类似溶液环境下的高分散度“单分子”形式与CO2分子及相关反应物在分子尺度发生反应，开发了Pd(PPh3)2-MOF、NHC-Co2-MOF等兼具有机金属化合物和MOF特色，集高活性、高吸附性、高选择性、高稳定性为一体的CO2低能耗高效吸收转化的新材料与新催化体系，将CO2高效低能耗转化为喹唑啉酮、甲酰胺等系列产品；获得了CuO2基材料催化CO2电还原制乙烯的最高法拉第效率；开发了由CO2绿色合成三酮类杀虫剂、防腐剂、天然产物和药物中间体的CO2转化利用新途径。通过利用MOFs与有机金属分子双功能协同效应，实现了在温和条件下实现CO2的转化与高效利用，拓宽了CO2作为C1合成子的应用范围，将CO2转化为多种高附加值化工产品，有望从绿色合成与低碳节能两个方面促进我国在能源环保领域的创新与发展。项目发表Angew. Chem. Int. Ed.、Cell子刊STAR Protocols、Research、Small、Green Chem.等高水平论文10篇；获得中国专利授权4项，申请并获批美国专利1项，澳大利亚专利1项。项目培养博士毕业生2人，硕士毕业生2人；申请人于2019年晋升教授职称，并入选了教育部青年长江学者；受邀在世界催化工程与技术大会、全国炼油与化工技术大会暨第三届能源化工绿色发展创新国际论等国际会议上做学术邀请报告并被评为优秀报告人。