电容性阳极光催化燃料电池的能质传输和转化及储电特性

Photocatalytic fuel cell (PFC) is a novel technology for resourcezation of wastewater which can directly convert the chemical energy stored in the organic wastewater into electricity by photocatalytic reactions. However, the power output of photocatalytic fuel cell is too low to supply power for electric equipment. This project proposed a novel photocatalytic fuel cell with capacitive anode. By integration of a capacitive material with the photoanode, the generated electrons of PFC can be first stored in the capacitive anode and then released in a short time, realizing the high power output. The PFC with capacitive anode is a complex coupled multi-physics system, covering the photoelectrocatalytic reactions, capacitance behavior and mass transport. Therefore, the transport and conversion characteristics play an important role in this type of fuel cell. Aiming at the nature of its physical problem, this project is directed to the experimental and theoretical studies on the multi-physics coupled transport and conversion in a space with the capacitive photoelectrocatalytic reaction walls. The emphasis will be paid to the discovery of the coupling mechanism of light transmission, photo-generated carrier transport, organic compounds and ion transport and photoelectrocatalytic reactions. The effect of the light irradiation, catalyst layer structures of anode, capacitive layer structures of anode, concentration of the organic compounds and ions on the cell performance will be obtained. Eventually, a theoretical model with the coupled photoelectrocatalytic reactions with transport and conversion will be developed, which will promote the application and development of PFCs.

光催化燃料电池是一种新型废水资源化技术，可通过光催化反应将有机废水中的化学能转化为电能。但是其输出功率较低，难以直接为用电设备供电。本项目提出了一种新型具有储电功能的电容性阳极光催化燃料电池，该电池可以将处理废水时转化的电能先储存起来，再将其短时间内释放出来，从而实现高输出功率的放电。该电池是一个涉及光电催化反应、电容行为和物质传输多场耦合的复杂体系，传递与转化特性具有重要的作用。本项目针对其热物理问题本质特征，对具有电容行为的多孔光电催化反应边界的空间内多场耦合传递与转化特性开展系统的实验和理论研究工作，重点揭示光传输、电子-空穴对传输、有机底物和离子的传输与光电催化反应和电容行为的相互耦合关系，获得入射光条件、阳极催化层结构、阳极电容层结构、离子和有机底物浓度等参数对电池性能的影响规律，建立耦合光电催化反应的传递与转化的电池全场理论模型，促进光催化燃料电池的应用和发展。

光催化燃料电池是一种新型废水资源化技术，可通过光催化反应将有机废水中的化学能转化为电能。但是其输出功率较低，难以直接为用电设备供电。本项目提出了一种新型具有储电功能的电容性阳极光催化燃料电池，该电池可以将处理废水时转化的电能先储存起来，再将其短时间内释放出来，从而实现高输出功率的放电。本项目通过将赝电容材料RuO2添加到光阳极，制备了具有集成结构的电容性光阳极。该电容性光阳极使由RuO2电容层和TiO2光催化膜组成的一体化集成结构。TiO2光催化膜实现太阳能的收集和转换，RuO2电容层通过与PFC共享电解液、质子交换膜和阴极而起到储能的作用。在一个太阳光辐照度下进行光充电后，该电容性光阳极的放电电流高达 32 mA cm-2，远高于传统TiO2阳极的性能。本项目对具有电容行为的多孔光电催化反应边界的空间内多场耦合传递与转化特性开展了研究，揭示了电子-空穴对传输和离子的传输对光电催化反应和电容行为的影响规律，获得阳极电容层结构、运行参数等对电池充放电和储电性能的影响规律。由于光催化膜和电容层的光电-电容耦合作用，电容性光阳极在光照条件下表现出更好的电化学和电容性能。该电容性光电阳极在 0.5 mA cm-2的电流密度下具有 1040.74 mF cm-2 的高面电容。电容性光电阳极可以连续充电和放电超过100个循环，并在100循环后能够保持原始电容的89%。另外，本项目构建了该电容性阳极电极及其电化学界面的模型，揭示了电极界面附近的离子浓度和电势的分布规律。总之，具有储电功能的电容性光阳极PFC采用先储电后放电的新型工作模式，实现了PFC的大电流放电，提高了PFC的放电稳定性。