叶绿素光催化降解多环芳烃的机理研究

Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs), a class of priority pollutants in environment, are hard to be degraded with high molecular weight. Our previous work found that the chlorophyll in microalgae can enhance the photodegradation of benzo[a]pyrene. However, the mechanism of chlorophyll accelerating the photodegradation of PAHs was still unknown. Chlorophyll, the monitoring index in the algae bloom, was ubiquitous in the water. But the effect of chlorophyll on the removal of PAHs did not arouse people’s attention. This project aims to study the mechanism of chlorophyll photocatalytic degradation of PAHs under simulated solar irradiation, according to the photoproduction of reactive oxygen species and the degradation products of PAHs. The outcomes of this project will provide insightful information on the transformation, environmental fate and ecological risk of PAHs in water and render a possible remediation strategy of organic pollutants in the natural environments.

多环芳烃（PAHs）是一类环境中优先控制的持久性有机污染物，环数越高越难以被降解。我们在前期的工作中发现微藻细胞中的叶绿素能够促进高环PAH苯并[a]芘的光降解，但是叶绿素对其他结构PAHs的光降解是否具有选择性，以及叶绿素光催化降解PAHs的机理尚不清楚。叶绿素作为水体中藻华爆发的监测指标，在水环境中大量存在，但是其对有机污染物特别是PAHs的降解去除尚未受到关注。本项目研究光照射下的水体环境中，叶绿素对PAHs光降解的影响，从PAHs光降解产物的动态变化及活性氧自由基的生成规律方面，揭示叶绿素光催化降解PAHs的机理。本项目的研究成果将有助于深入了解PAHs这类污染物在自然水环境中的转化、归趋和生态风险，为水体中有机污染物的去除提供理论依据。

多环芳烃（PAHs）是一类环境中优先控制的持久性有机污染物，环数越高越难以被降解去除。光降解是环境中有机污染物降解去除的一种最主要途径。叶绿素作为环境中常见的自然卟啉化合物，对有机污染物特别是PAHs的降解去除尚未受到关注。本项目的目标为研究光照射下的水体环境中，叶绿素对PAHs光降解的影响，从PAHs光降解产物的动态变化及活性氧自由基的生成规律方面，揭示叶绿素光催化降解PAHs的机理。本项目研究了叶绿素、叶绿素光解产物及其衍生物等卟啉化合物对苯并[a]芘（BaP，代表性PAHs）在模拟太阳光下的光催化降解情况。研究发现BaP的光降解效率受到卟啉化合物结构稳定性的影响，卟啉化合物的光稳定性越低，BaP的降解效率越高。BaP的光催化效果与活性氧自由基单线态氧的生成具有显著正相关关系，BaP的光降解产物主要为醌类，分别为BaP-1,6-dione, BaP-3,6-dione, and BaP-6,12-dione。项目阐明了叶绿素光催化降解PAHs的机理为：在太阳光的照射下，叶绿素光催化产生活性氧自由基单线态氧对PAHs进行攻击，将PAHs氧化为醌类。PAHs醌类化合物的毒性比母体PAHs更强，会给环境带来二次污染。本项目的研究成果将有助于深入了解PAHs这类污染物在自然水环境中的转化、归趋和生态风险，为水体中有机污染物的去除提供理论依据。