表面等离子体增强高效光催化材料的构筑与催化特性研究

Photocatalysis, as a novel method, can use the solar light for the disposal of the environmental polution, opening up an effective way for human governance environment, creating green earth. In this project, rare-earth up-conversion nanocrystallines/titanium dioxide/Au core-shell composite was selected as the object of the research. we systematically research the inner relationship of the prepared method, process factors, and photocatalytic performances. The effects of the luminescence of the rare-earth up-conversion nanocrystallines, thickness of the titanium dioxide as well as the size and dispersion of Au nanoparticles on the surface of the TiO2 have influenced on the materials's photocatalytic activity, and we also illuminated the mechanism of the photocatalysis. This project will offer the theoretical and experimental basis of the photocatalysts with behaving the higher photocatalytic activity and enhaned broad spectrum photocatalytic properties. This project would not only provide a new method for the production of the novel photocatalytic materials, but also promote the integration of chemistry, physics, and materials.

光催化作为一种利用太阳光为能源处理环境污染的新兴技术，为人类治理环境、创建绿色地球开辟了一条行之有效的道路。本项目以稀土上转换纳米晶/二氧化钛/金核壳复合材料为研究对象，系统地探讨制备工艺、过程因素与光催化性能之间的内在联系；详细地阐述在不同光源照射下，稀土上转换纳米晶的发光性质、二氧化钛壳层厚度、金纳米粒子大小以及其在二氧化钛表面的分散性与负载量对复合材料光催化活性的影响，并揭示出光催化机理。以此为指导设计合成新型高催化活性的、广谱光催化材料提供理论和实验依据。 本项目不仅为制备新型光催化材料提供一条崭新的思路，而且可以促进化学、物理、材料等多学科的交叉融合和深入发展.

环境污染和能源短缺是人类社会面临的两大重要问题。光催化技术不仅可以直接收集和利用太阳能解决上述问题，而且在新能源开发和生态环境修复领域具有巨大的潜能。表面等离子体贵金属纳米粒子金和银，具有独特尺寸、可调的局域表面等离子体共振效应。当它们与半导体结合时，可以抑制光生电子空穴的复合，实现高效的光催化活性。同时稀土上转换发光材料可以将近红外光分别转换成紫外光和可见光，为制备更宽泛光吸收的光催化剂提供了重要的保障。本研究中首先以二氧化钛为载体，与贵金属纳米粒子和稀土上转换发光材料进行复合，成功构建了一系列集紫外-可见-近红外光均有响应、高光催化活性于一体的绿色新型多功能光催化材料。揭示了贵金属的负载浓度、材料形貌、性能等方面对于光催化降解效率以及可重用性的影响。阐明了上转换发光性质、等离子体共振效应与光催化活性之间的协同作用，以及材料在紫外、可见、近红外光不同光源照射下，材料光催化降解有机污染物甲基橙的机理。另外，石墨相氮化碳作为一个二维共轭光催化材料，不仅具有良好的热稳定性和化学稳定性、优异的半导体特性、可以吸收可见光，而且载流子传输能力强，光生电子和空穴分离速率快，从而有效地增强光催化活性。因此，我们制备了一系列氮化碳与稀土上转换材料、不同贵金属复合的光催化材料，并且研究了不同光催化剂之间光催化性能差异、光催化稳定性以及造成这些差异的影响因素，详细阐述了在光催化降解过程中表面等离子体效应发挥的积极作用。本研究开展的工作有效地提高了太阳光的利用率，抑制了光生电子空穴对的复合几率，为其他光催化材料的制备和应用提供理论依据。同时，我们也选取一些性能好的材料，开展了光催化分解水制氢气的研究工作。在本项目的资助下，培养硕士研究生4名，发表SCI论文10篇，其中JCR一区4篇，二区论文2篇，申请专利1项。