固体的热导率和远红外介电常数的第一原理研究

Thermal conductivity and emissivity are the fundamental input parameters for any thermal physics research. With the recent fast development of microelectronics and nanotechnology, low-dimensional and nano structures attract much research interest. However, it is generally challenging to accurately measure the thermal properties of low-dimensional or nano structures. It is therefore necessary to develop more accurate predictive methods to study the thermal properties and the thermal transport at nanoscale. The commonly used classical Boltzmann transport equation method or molecular dynamics method relies on fitting parameters or empirical interatomic potential, so the accuracy is strongly limited by those parameters. In this project, we will develop a method based on first-principles calculations, which solves the Schrodinger's equation using the density functional theory. The thermal properties will be obtained by the analysis of first-principles results.The method will first be applied to predict the thermal properties of bulk material. The thermal conductivity of silicon and bismuth telluride and the far-infrared dielectric function of silicon carbide will be predicted. By the comparison with experimental data, we will optimize this method to achieve better accuracy. Then this method will be applied to study the thermal conductivity of monolayer materials and analyze their conduction mechanism. The research will provide an accurate and reliable method to predict the thermal properties of any materials.

热导率和发射率是工程热物理研究中最基本的物性参数。近年来随着微电子产业和纳米技术的发展，低维和纳米结构表现出来的优越的物性受到广泛的关注。但是其热物性测量一直相对困难。因此理论和计算的方法对于预测其热物性和研究微纳尺度的热传导和辐射有非常重要的意义，但是目前研究热物性常用的经典玻尔兹曼方程、分子动力学等方法均依赖大量近似和拟合参数，因此准确性也十分有限。本课题针对这一问题，计划建立一套基于第一原理的计算方法，通过密度泛函理论数值求解最基本的薛定谔方程，在不需要任何经验参数的情况下准确的获得材料的晶格热导率和红外波段的介电常数。这种方法将首先被用在体材料上，计算硅和碲化铋的热导率和碳化硅的远红外介电常数，并通过和实验结果的比较，对该方法进行完善。然后将该方法用于研究实验较难测量的二维层状材料，预测其热导率并进一步分析其导热机制。该课题的开展将有望为热物性的理论预测提供一种准确的可靠的方法。

热导率和红外热辐射特性是重要的热物性。本课题基于两者共同的声子理论基础，建立了基于第一原理方法的热导率和远红外辐射特性研究方法。编写第一原理晶格动力学计算软件，也实现了基于分子动力学的谱分析方法。这两种方法可以预测材料的热导率和远红外辐射物性。对于热导率的研究，该方法可以获取每个声子模式的弛豫时间和对热导率的贡献。本课题首先对基于晶格动力学和分子动力学的方法进行对比，明确其各自的优势和劣势，也对体材料和典型二维材料的热导率及其导热机理进行深入研究，还通过上述方法对固体材料的远红外发射特性的进行预测。具体研究的对象材料包括碳化硅、硅烯、碲化铋。其中碳化硅是重要的半导体材料，热导率较高；硅烯属于典型的类石墨烯的二维材料，热导率中等；碲化铋属于热导率很低的半导体材料，可以是体块材料，也可以是二维层状材料。.研究中发现了一些有意思的物理现象和导热，其中较为重要的包括：对于二维的硅烯材料，由于其特有的翘曲结构，导热主要是面内的声子主导，这个和石墨烯有本质的不同；发现硅烯拉伸的时候，由于其翘曲结构变得更加平整，导致垂直方向的声子模式和面内的声子模式耦合强度降低，因此导致热导率随着拉伸而升高。对于碲化铋的研究，发现其导热是有垂直方向的振动模式主导，因此导致单层碲化铋比碲化铋体块材料热导率更高；当碲化铋放置在二氧化硅基底上时，由于基底破坏了体系的对称性，导致垂直方向的模式和基底表面的瑞利模式耦合，从而导致热导率的降低。.本课题不仅建立了两种基于第一原理的热导率计算和分析方法，对两种方法进行对比，对碳化硅的热导率和远红外发射率进行了预测。更重要的是通过这些方法揭示了典型的二维材料的导热机理。在本课题资助下共发表SCI期刊论文13篇，目前已经获得200余次引用，培养博士生2名，完成了本课题的预定的研究目标。