CeO2-TiO2催化剂的脱硝性能和抗碱(土)金属中毒性能增强机制

Selective catalytic reduction of nitrogen oxides by ammonia (NH3-SCR) is one of the most efficient and widely used technologies for the denitration of coal-fired flue gas in recent years, which essential research is focused on the design and development of catalysts. It reported that CeO2-TiO2 catalyst has been recognized as one of the most potential alternatives of commercial V2O5-WO3/TiO2 denitration catalyst due to its excellent catalytic performance and sulfur resistance. However, poor anti-alkali (alkaline earth) metal poisoning performance has become the bottleneck to restrict the practical application of CeO2-TiO2 catalyst. For this situation, we plan to adjust the redox property and surface acidity of CeO2-TiO2 catalyst by metal-oxide doping, surface pretreatment, and solvent modulation, etc., and realize the separation of active site and alkali (alkaline earth) metal trapping site based on the creation of tubular structure, which can further enhance its denitration and anti-alkali (alkaline earth) metal poisoning performance. On this basis, we attempt to clarify the enhancement mechanism of denitration and anti-alkali (alkaline earth) metal poisoning performance over CeO2-TiO2 catalyst from the molecular level by a variety of (quasi-situ) in-situ characterizations, which is beneficial to provide relevant scientific reference for the development of efficient and practical environment-friendly denitration catalyst.

氨-选择性催化还原氮氧化物是目前最为有效的、应用最为广泛的燃煤烟气脱硝技术之一，其关键在于催化剂的设计、开发。研究表明，CeO2-TiO2催化剂由于具有优异的脱硝性能和抗硫性能而被视为商业化V2O5-WO3/TiO2脱硝催化剂最有潜力的替代品之一，然而，平庸的抗碱(土)金属中毒性能成为制约其实际应用的瓶颈问题。针对这一现状，本项目拟通过金属氧化物掺杂改性、表面预处理以及溶剂调变等策略对CeO2-TiO2催化剂的氧化还原性能和表面酸性进行调控，并基于管状结构的创造实现催化剂的活性位与碱(土)金属捕集位相分离，从而进一步提高其脱硝性能并增强抗碱(土)金属中毒性能。在此基础上，尝试着借助于多种(准)原位表征手段从分子层面阐明CeO2-TiO2催化剂脱硝性能和抗碱(土)金属中毒性能的增强机制，有助于为开发高效实用的、环境友好的脱硝催化剂提供相关科学参考。

氨-选择性催化还原(NH3-SCR)氮氧化物是目前最为有效的、应用最为广泛的燃煤烟气脱硝技术之一，其关键在于催化剂的设计与开发。研究表明，CeO2-TiO2催化剂由于具有优异的脱硝性能和抗硫性能而被视为商业化V2O5-WO3/TiO2脱硝催化剂最有潜力的替代品之一，然而，平庸的抗碱(土)金属中毒性能成为制约其实际应用的瓶颈问题。针对这一现状，本项目通过Fe2O3和ZrO2等金属氧化物掺杂改性、稀H2SO4酸化处理和CuO表面改性等预处理以及水和草酸溶剂调变等策略对CeO2-TiO2催化剂的氧化还原性能和表面酸性进行调控，成功地合成了一系列Fe2O3-CeO2-TiO2、ZrO2-CeO2-TiO2、Fe2O3-ZrO2-CeO2-TiO2、SO42–-CeO2-TiO2/P25、CuO/CeO2-TiO2和V2O5-WO3/TiO2-CeO2-ZrO2催化剂；通过催化剂结构设计，又成功地合成了催化活性位与碱(土)金属捕集位相分离的管状结构SO42‒-CeO2-TiO2/TNT和SO42‒-Fe2O3-ZrO2-CeO2-TiO2/TNT催化剂，显著地提高了CeO2-TiO2催化剂的脱硝性能和抗碱(土)金属中毒性能。在此基础上，我们运用H2-TPR、NH3-TPD、XRD、Raman、XPS和NH3-SCR等测试手段对上述CeO2-TiO2基催化剂的氧化还原性能、表面酸性、结构和表面组成等理化性质以及脱硝性能和抗碱(土)金属中毒性能进行了系统的研究；进一步借助于原位漫反射红外光谱(in-situ DRIFTS)等原位表征手段从分子层面对所制备的催化剂以及模拟碱金属K中毒催化剂开展了反应机理和抗碱金属中毒机制等方面的研究，并阐明了其微观增强机制。本项目的顺利完成为开发高效、耐碱、实用型脱硝催化剂提供了相关科学参考，为我国环保事业的进步作出了一席贡献。