极端条件下铁及其氧化物的密度泛函和动力学平均场(DFT+DMFT)研究

Iron and its oxides are very important components of the Earth. At extreme conditions like high temperature or high pressure, iron oxides show properties different from ambient conditions, such as structure transition, metal-insulator transition, and collapse of magnetic ordering. The investigation on properties of iron and its oxides at the extreme conditions forms the basis to understand Earth's structure and the dynamical evolution in the Earth. But the high temperature and high pressure make experimental investigation of Earth's interior very difficult. Numerical simulation is a necessary alternative in researches of materials at the extreme conditions. The strong electron correlations in iron and its oxides often stop traditional numerical methods from giving out correct results. In this project, the applicants will introduce the state-of-art density functional theory and dynamical mean-field theory(DFT+DMFT) to examine the electrical and magnetic properties of iron and its oxides at the extreme conditions. The research will help us to explore the phase diagram of iron and its oxides at the high temperature and high pressure regime, to understand the roles of these materials inside the Earth, and eventually to build a more precise Earth model.

铁及其氧化物是地球非常重要的组成部分。在极端条件下，例如高温或高压, 铁氧化物会表现出和常压下不同的性质，如结构相变,金属-绝缘体相变以及磁序坍塌。对于铁及其氧化物在极端条件下性质的研究是确定地球内部结构以及探索地球内部动力学演化的基础。但是极端的高温，高压使得从实验上研究地球的内部变得非常困难。对极端条件下材料性质的研究必须借助于数值模拟计算。铁及其氧化物中电子间的强相互作用使得传统的数值计算方法常常会给出错误的结果。申请人计划在本项目中采用全新的密度泛函结合动力学平均场方法(DFT+DMFT)来研究铁及其氧化物在极端条件下的电性质和磁性质。这项研究可以帮助我们去探索铁及其氧化物在高温，高压区间的相图，去理解这些材料在地球内部所扮演的角色，从而构建出更为精确的地球模型。

铁及其化合物不但是地球的重要组成部分，也是寻找具有非常规物理特性新材料的前沿方向。本项目的研究内容包括在极端高温或高压条件下，铁以及化合物的输运性质、金属-绝缘体相变和磁序坍塌。在考虑了强电子关联效应、电声子散射以及电导饱和效应以后，我们发现地核条件下铁的电导率/热导率远小于此前的密度泛函理论预测值。我们新的计算结果同实验相符，从而支持了热对流产生地球磁场这一传统地球动力学模型的正确性。我们对于地核条件下铁的电导率/热导率的计算还表明，常温常压下被广泛应用的Wiedermann-Franz定律在高温高压下已经失效。我们系统研究了氧化亚铁（FeO）在高压下的结构相变、金属-绝缘体相变和磁性转变，澄清了高压下FeO中磁性坍缩的来源于Fe原子3d轨道上的电荷转移，并发现了其在高压下存在一个介于金属与绝缘体之间的“坏金属”相。通过对新型铁氧化物(Fe4O5,Fe5O6)的研究，我们发现其在常压和高压下一直处于金属相，并将在压力的作用下经历磁矩的坍缩。我们这一发现证明了此前认为铁氧化物中的绝缘体-金属相变来源于磁矩坍缩这一理论并不成立。