基于AuNPs/N-GQDs@g-C3N4纳米复合物的牛奶中抗生素残留的光电化学适配体传感检测及其信号放大机制

Antibiotic residues in dairy products have always been an urgent problem in food safety and quality control area. To establish photoelectrochemical aptamer-based sensing technologies with low background signal and high accuracy to specifically identify antibiotics by micro-nano technology has an important significance to the protection of food safety and promoting the development of food sample detection technology, based on environment friendly nano-sensitizing materials. Based on the applicant's in-depth preliminary work in food safety monitoring and control, nanomaterial preparation and development of aptamer-based rapid detection technology, this project is to construct a sensing detection model of antibiotics and further to reveal the sensing mechanism and signal amplification mechanism of the aptamer and nanocomposite integrated systems. Of which the iron metal organic framework (FeMOF) labeled with aptamer via non-covalent bonding acts as the identification element, and ITO electrodes modified with AuNPs/N-GQDs@g-C3N4 nanohybrids acts as high-performance photoelectrochemical detection element. This work will provide a theoretical basis for the development of an antibiotic detection system integrated and optimized on the micro-nano scale and the establishment of a detector array with stable performance and good reproducibility.

乳制品中抗生素残留一直是食品安全与质量控制领域迫切需要解决的问题。基于环境友好型纳米增敏材料，以微纳米技术建立背景信号低、准确率高的特异性识别抗生素的光电化学适配体传感技术集群，对保护食品安全、促进食品样品检测技术的发展具有重要意义。本项目基于申请人在食品安全监测与控制、纳米材料制备及核酸适配体快速传感检测技术开发等方面深入的前期工作积累，以非共价键结合的方式在铁金属有机框架（Iron metal-organic framework，FeMOF）表面固载无标记核酸适配体作为识别元件，以AuNPs/N-GQDs@g-C3N4纳米复合物修饰的ITO电极作为高性能光电检测元件，构建特异性识别抗生素的传感检测模型，揭示核酸适配体、纳米复合物集成体系的传感机理与信号放大机制，为发展微纳米尺度上集成和优化的抗生素检测体系，建立性能稳定、重现性好的检测器阵列提供理论基础。

随着国家居民生活水平的提高和消费观念的转变，诸多领域对低成本、便携的快速传感分析技术及产品的需求日益增长。由于其操作简便、响应速度快、成本低廉、易于小型化、灵敏度高、具有现场分析和实时监测潜力等优点，电化学传感技术是广泛研究和备受关注的课题。开发具有优异导电性、高催化活性、高稳定性、生物相容性好、环境友好的电极材料用于构建传感界面是发展电化学传感技术的关键。同时，合理设计传感电极结构以适应不同检测环境的要求，并与电极材料协同放大检测信号，是提高电化学传感器分析性能与实用性面临的重要挑战。电极材料及电极结构对电化学传感器性能的影响，电极体系的构效关系及内在的信号放大机制是构建电化学传感器检测模型急需解决的关键科学问题。本研究采用简便、环境友好的材料合成方法制备了具有高电导率、高电催化活性和丰富电化学活性位点的金-MOF纳米复合材料，并针对不同应用合理设计了具有高传感性能的电极结构，考察了金-MOF纳米复合材料组分、结构与电化学传感器性能之间的相互关系；建立了1种基于AuNPs/N-GQDs阵列和Ru3+信号传导的电化学传感检测模型；1种基于AuNPs/N-GQDs-P-MOF与葡萄糖氧化酶（GOx）的信号级联放大的电化学传感检测模型；1种基于AuNPs/P-MOF信号放大的竞争型电化学适配体传感器用于检测牛奶种的妥布霉素残留；阐明了传感检测模型的识别机制与信号放大机理，并揭示了基于AuNPs/N-GQDs@g-C3N4异质结的光电信号放大机制，为构建基于AuNPs/N-GQDs@g-C3N4纳米复合物的光电化学传感检测模型奠定了基础。