磁场影响有机半导体器件光电特性的微观机理研究

Over the years, researches on the magnetic field effect of organic semiconductor devices have been the frontier in the field of organic spintronics. However, due to the complexity and diversity of the experimental phenomena, the generation mechanism of organic magnetic field effect is still in debate. Also, many fundamental physical problems beneath the experimental observations are not yet clear. Therefore, in this proposal, we will present a clearer physical image from the viewpoints of the spin-dependent interactions (such as Zeeman interaction, hyperfine interaction and spin-orbit coupling) and the electron-electron Coulomb repulsion interaction, so as to reveal the generation mechanism of organic magnetic field effect. In addition, based on the one-dimensional tight-binding model of organic semiconductors, we will establish the corresponding Hamiltonian. By using the semi-classical dynamic method under the non-adiabatic approximation, we will theoretically investigate the effect of magnetic field on the transport property of carrier in organic semiconductors. Based on our calculations of the relative changes of carrier mobility and density, as well as the yields of single exciton and the excited state of polaron produced by the recombination of carrier pairs, with and without the external magnetic field, we will give the curves of organic magnetic field effect, which could be compared quantitatively with the recent experimental data. The purpose of this project is to give a quantitative, reasonable and universal explanation on the organic magnetic field effect, to provide the theoretical basis for its further experimental researches, and to ultimately promote process in theory accordingly.

有机半导体器件中的磁场效应多年来一直是有机自旋电子学领域研究的前沿。然而，由于实验结果复杂多样，目前人们对有机磁场效应的产生机制尚未达成一致，对于它所涉及的许多基础性物理问题尚不明确。鉴于此，本项目拟从塞曼相互作用、超精细相互作用和自旋-轨道耦合等自旋相关的相互作用以及电子-电子相互作用等多个角度出发，为揭示有机磁场效应的产生机理提供一个较为清晰的物理图像。同时，基于有机半导体的一维紧束缚模型，建立系统的哈密顿量，采用非绝热近似下半经典的动力学演化方法，理论探讨磁场对载流子输运性质的影响。通过计算磁场施加前后载流子迁移率和浓度，以及载流子对之间碰撞后复合形成单态激子和极化子激发态产率的相对变化，给出有机磁场效应曲线，并与最新的实验数据进行比较。本项目旨在利用数值计算结果给出对有机磁场效应定量、合理、普适性的理论解释，从而为进一步的实验研究提供理论基础和依据，推动该研究领域在理论方面的发展。

本项目主要以聚乙炔为研究对象，建立了一维紧束缚的Su-Schrieffer-Heeger模型。采用Hartree-Fock近似下扩展的Hubbard模型描述电子-电子相互作用，同时计入链间耦合和温度效应，理论探讨了各种光激发态的形成、极化和解离等静态特性，以及载流子的动力学行为。. 本项目基本按照研究计划执行，所取得的主要研究成果如下：(1)在外电场的作用下，反式聚乙炔中的高能单光子激发态能够呈现反向极化的特性，但极化程度会随着电子-电子相互作用的引入而减弱。当电场强度增大到超过某一临界值时，高能光激发态解离成高能激子和带电的正、反孤子对，分别定域在两条耦合链上。(2)当链间耦合强度较弱时，带电的反式聚乙炔分子吸收一个光子后，所形成的极化子激发态主要局域在一条链上。随着链间耦合强度的增大并超过某一临界值时，极化子的单光子激发过程在两条耦合链上均有发生。在固定的电场作用下，极化子单激发态的反向极化程度会随着链间耦合的增强而增大。(3)采用由朗之万方程引入的热随机力的方式来描述由温度引起的热效应，模拟了顺式聚乙炔中正、负极化子之间散射的动力学过程，发现温度和电场强度不同，激子形成的方式和概率也不同。温度效应的引入能够促进正、负极化子碰撞后复合形成激子，并在热随机力的驱动下呈现随机行走的行为。(4)在固定的电场作用下，随着相同格点上自旋相反的两个电子之间库伦排斥相互作用的增强，带电低聚物中的单光子激发态的反向极化特性逐渐减弱。当电场强度增大到超过某一临界值时，该激发态将解离成极化子和双极化子。电子-电子相互作用越强，临界值越高。(5)采用非绝热的动力学演化方法，模拟了顺式聚乙炔中自旋平行和反平行的正、负极化子在不同电场强度和电子-电子相互作用强度下的散射过程。发现在弱电场下，电子-电子相互作用能够促进正、负极化子复合产生单态激子，但不利于三态激子的形成。而在中等强度电场下，情况则完全相反。. 本项目基本完成预期目标，上述研究成果均已发表在SCI收录的学术期刊上。