化学自振荡反应协同主客体作用构建具有分子"活塞"功能的智能高分子材料

This project proposes firstly an approach to construct a novel kind of smart polymers with self-regulated molecular piston function, utilizing chemical-oscillating reactions (both Belousov-Zhabotinsky reaction or pH oscillaltors ) and supramolecular interaction. Based on the autonomous, reversible, and periodical property of chemical-oscillating reactions，the guest molecules could be driven by the chemical-oscillating reactions and the hydrophilicity of them can be periodically changed. Therefore, the host molecules exhibit rhythmically recognition to guest molecules and periodically move along the guest polymer chains, just like a piston motion. We plan to use different host-guest recognition pairs to construct smart polymers with different structures and achieve a scientific preparation techniques for such smart polymers. Moreover, the effect of substrate concentration, temperature, structure of molecular pistons on performances of molecular pistons will be studied to strengthen the controllability and working mechanism. The research will provide a new concept and method to construct smart polymer. Meanwhile, it will offer an opportunity to construct molecular switch, molecular logic gates and automatic information storage.

本申请首次提出以化学自振荡反应协同主客体识别作用来设计、合成一类具有自主、可逆、往复运动的分子"活塞"功能的智能高分子。利用化学自振荡反应的自主、可逆、循环运动特性，带动主体/客体分子对的自主结合与解离，从而驱动主体分子在客体高分链上的自主、可逆、循环的运动，实现类似于"活塞"的功能。本申请拟利用Belousov-Zhabotinsky自振荡反应或pH自振荡反应及β-环糊精（β-CD）/二茂铁（FC）等可控主客体识别作用为对象，研究具有"活塞"功能高分子的合成，"活塞"功能高分子与化学震荡反应的耦合协同作用以及浓度、温度、分子"活塞"结构等因素对自主、可逆、循环运动特性的影响，以期获得制备这类新型功能高分子的技术，揭示分子"活塞"的运动规律及机理。本项目有望拓宽传统智能高分子的概念与研究领域，发展智能高分子的设计理念与方法，同时也可为其在自主分子开关、分子逻辑门等提供理论依据与基础数据。

本课题以化学自振荡反应协同动态共价键作用，构建了具有自主、可逆、循环特性的高分子自组装体系，实现了基于pH振荡反应的仿“萤火虫”功能的分子自组装和荧光自调控高分子自组装体系。以化学自振荡反应协同具有氧化还原响应性的功能基团，实现了基于BZ振荡反应的凝胶材料的自主、可逆、往复氧化态变化。利用金属离子动态配位作用，实现宏观凝胶自修复。这些工作为构建新型智能高分子材料体系提供了理论指导，有望在分子器件、微型制动器、药物运输、生物医药、微质量运输等领域运用，具有广阔的应用前景。