湖泊沉积物早期成岩作用过程中铁同位素分馏机制研究

铁元素广泛参与各类地表地质、地球化学过程，并将这些过程信息以铁同位素分馏信号的形式记录在现代沉积物和不同时代的沉积岩中。由于在这些信息最终保存前还要经历复杂的沉积物早期成岩作用过程，因此正确认识早期成岩作用过程对沉积体系中铁同位素环境信息的改造机制及强度，是准确提取沉积体系中环境信息的关键所在。因此，选择早期成岩作用过程较为典型的湖泊沉积体系作为研究对象有利于回答这一问题。基于此，本研究拟以云贵高原高度矿化湖泊－阿哈湖和中等富营养化湖泊－红枫湖沉积体系为研究对象，以精确测定沉积物体系不同形态铁（含孔隙水）的同位素组成为主线，同时综合运用矿物学、元素地球化学及微生物地球化学等研究手段，深入探讨沉积物早期成岩作用过程中铁同位素的分馏机制。该项研究的开展将丰富表生环境铁同位素地球化学的研究，同时也将为不同时代沉积岩中铁同位素环境信息的合理诠释提供科学的依据。

项目选择云贵高原高度矿化湖泊－阿哈湖和中等富营养化湖泊－红枫湖这两个早期成岩作用过程较为典型的湖泊沉积体系为研究对象，分别对沉积物的矿物学特征，孔隙水、沉积物以及活性铁提取相的微量元素地球化学和铁同位素地球化学进行了研究。项目主要取得如下进展：1）阿哈湖沉积物中铁硫化物以无定形铁硫化物为主，而红枫湖沉积物中有草莓状黄铁矿形成；2）阿哈湖沉积物中As的迁移主要受Mn循环的控制，而Cu迁移主要受Fe的控制；Co、Ni和Zn的迁移同时受Fe、Mn循环的控制，但主要受Mn影响。红枫湖沉积物中Co、Ni、Cu、Zn、Cr和As的再迁移均受到铁循环的控制，Mn仅对Co、Ni和Zn的再迁移存在一定影响。铁锰循环均可能As的迁移，但是当沉积物中活性Mn较高时，以Mn控制为主。阿哈湖孔隙水中Mn和Fe以及活性Mn和Fe的变化趋势不同，Mn表现为表层较高，随深度增加而逐渐降低，而铁恰好从Mn浓度较低处开始呈现出升高的趋势，证明了阿哈湖沉积物中铁锰氧化物电子受体的分带现象，表层以Mn氧化物/氢氧化物为主，下层以铁氧化物/氢氧化物为主；3）阿哈湖沉积物孔隙水和沉积物以及活性铁提取相的δ56Fe值在-4.56‰～0.05‰之间，沉积物δ56Fe值与Fe/Al呈现良好好的负相关关系，证明阿哈湖沉积物早期成岩作用过程中生了明显的铁同位素分馏。孔隙水的δ56Fe值较低，与孔隙水Fe浓度呈现良好的正相关关系，而与孔隙水Mn浓度和高活性态Mn含量呈现良好的负相关关系，证明阿哈湖沉积物中高活性铁和活性锰对沉积物早期沉积物作用过程起到了重要推动作用，其中，DIR过程、铁锰氧化物的氧化过程和吸附过程可能对孔隙水铁同位素的分馏起到了重要作用。而红枫湖沉积物和高活性铁提取相的δ56Fe值无明显变化特征，可能与红枫湖中活性锰氧化物的含量较低有关；另外红枫湖孔隙水的δ56Fe值受DIR过程和黄铁矿形成过程的控制；4）夏季阿哈湖水-沉积物界面附近悬浮颗粒物发生了明显的铁同位素分馏，δ56Fe值与Fe/Al具有良好的负相关关系，证明界面附近铁迁移转化主要受“Ferrous Wheel”铁循环的控制，根据模型估算，“Ferrous Wheel”铁循环所产生铁的比例分别为45%（DB）和76%（LJK）；而红枫湖夏季界面附近的δ56Fe值变化幅度较小，可能是有机质对“Ferrous Wheel”铁循环过程起到了抑制作用。