表面反应的基本物理化学问题探究

本项目就是利用STM定点分析和检测手段来研究表面分子反应受到表面结构变化引起的电子性质的影响。特别地，我们将探索表面反应活性区的概念，因为只要表面区域的电子性质能够满足某一分子反应的活化要求，就可以导致分子的反应发生，完全没有必要限定在催化剂的金属活性位点上。其次，特定的表面层结构，可以将掩埋在其下的界面性质通过量子限域效应映射或携载到表面层，因此原先可以活化分子反应的界面性质就可以被利用起来，这将会和传统的表面催化产生明显的区别，实现所谓的"体相"催化。这两个概念对于揭示表面反应是非常有意义的，也可能会有难以预料的应用前景，是表面反应调控的基本物理化学问题。

本项目利用STM定点分析和检测手段来研究表面分子反应受到表面结构变化引起的电子性质的影响以及单分子的物理化学性质的调控。制备了Ag等在Si(111)表面上的平岛、楔形岛和薄膜结构，定量检测这些表面结构的电子性质。在Ag(111)/Si(111)、Cu(111)、Cu(110)、Cu(100)和Au(111)表面上开展了单卤代C6H5C6H4-Br和双卤代烃Br- C6H4C6H4-Br的Ullman偶联（聚合）反应的研究，实现了不同位点的反应的精确控制。研究了金属酞菁FePc和酞菁类双夹板金属分子DyPc2在Ag、Pb和Au表面上的电子自旋行为。利用STM针尖对FePc分子的吲哚环上的H原子进行精确剪裁，实现了FePc分子的磁性调控以及FePc分子的Kondo效应和Spin Flip的交替出现。另外，通过质子化和去质子化的反应，实现了质子化催化辅助的吡啶类分子衍生物的表面自组装。