基于第二相粒子作用规律的Zr-Nb-Fe合金氧化膜应力状态及开裂行为

Zirconium alloys, which serve as water cooled reactor core structure material, possess excellent corrosion resistance. One of the important reasons for limiting the development of these materials is the damage and cracking behavior in their oxide triggered by second phase particles (SPPs). Depending on the complexity of oxide film on zirconium alloys and diversity of influencing factors in the stress distribution, this proposal focuses mainly on the Zr-Nb-Fe alloys which containing single type SPPs, and following cracking behavior and stress state in oxide scale are studied. By investigating the evolution of macro-stress and micro-stress distribution in oxide, the microstructure characteristic of SPPs and their nearby oxide, rule of crack initiation in oxide, and then the relationships among SPPs, variation of stress distribution and the damage and cracking behavior in oxide are researched. In addition, in order to analyze the effect of oxidation rate, elastic modulus and oxidation volume expansion ratio of SPPs on variation of stress in oxide deeply, multi-parameters three-dimensional finite element models are built, which achieves the controllability of crack initiation in the oxide of Zr-Nb-Fe alloys and provides theoretical support for designing and preparing high performance nuclear zirconium alloys.

锆合金具有优异的耐腐蚀性能，主要被用作水冷核反应堆的堆芯结构材料，由第二相粒子引发的氧化膜损伤开裂行为是制约这类材料发展的关键原因之一。针对锆合金氧化膜本身的复杂性和应力分布影响因素的多样性，本项目拟以含单一类型第二相粒子的Zr-Nb-Fe合金为研究对象，围绕氧化膜应力状态及损伤开裂行为深入开展研究。通过研究氧化膜宏观应力和微区应力分布的演化过程，氧化膜中不同位置的第二相粒子及其周围氧化膜的微结构特征，以及氧化膜中裂纹的萌生规律，揭示第二相粒子类型—应力分布变化—氧化膜损伤开裂行为之间的内在联系。并建立多参数三维有限元模型，深入分析第二相粒子的氧化速度，弹性模量和氧化体积膨胀率对应力变化的影响，深层次探讨氧化膜损伤开裂机理，实现对Zr-Nb-Fe合金氧化膜裂纹萌生的有效控制，为高性能核用锆合金的设计和制备提供理论支撑。

核用锆合金作为水冷核反应堆的堆芯结构材料，耐腐蚀性能一直是制约这种材料使用寿命的关键。研制具有良好耐腐蚀性能的核用锆合金对核电等国家重大领域具有重要的科学意义。核用锆合金的微观组织由基体和第二相粒子组成，其中第二相粒子对合金的腐蚀行为起到关键的作用。因此，本项目围绕着Zr-Nb-Fe系锆合金第二相粒子在加工中的演变过程以及在腐蚀过程中对钝化膜微区组织及开裂行为的作用规律进行了深入的研究。项目从锆合金的加工开始研究，确定了第二相粒子的生长动力学与均匀化行为。并且，从宏观尺度到纳米尺度深入解释第二相粒子对锆合金钝化膜微观组织影响及引发微区裂纹的机制，明确腐蚀过程中第二相粒子引发锆合金钝化膜开裂失效的主要原因。同时在时间尺度上建立了锆合金腐蚀过程中钝化膜及金属基体界面的演变规律，解释钝化膜中第二相粒子对钝化膜腐蚀动力学转变的影响规律，揭示了合金元素及加工参数对锆合金腐蚀行为的影响。最后，从钝化膜形核及生长的角度，探讨基体微结构特征对腐蚀行为的影响，通过了锆基体晶胞与形核的二氧化锆晶粒晶胞之间的面错配度来讨论了钝化膜晶粒适合生长的取向，揭示了基体微结构特征(微织构)对锆合金腐蚀行为的影响。