石墨烯/碳纳米管三明治结构炭材料的构筑及其复合材料电化学储能机理的研究

本项目拟通过化学气相沉积法在石墨烯片层表面原位垂直生长碳纳米管来构筑石墨烯/碳纳米管三明治结构的3D炭材料，深入探讨石墨烯表面碳纳米管可控生长的热力学和动力学过程并提出其生长机制。在此基础上以3D炭材料为基体负载电化学活性材料(聚苯胺或氧化锰)，详细考察复合材料的组成和微观结构与电化学性能之间的内在联系，特别是复合材料的3D空间结构对其在大电流充放电条件下的电化学倍率特性和循环稳定性的影响，实现纳米材料结构与功能设计可控，并与其电化学性能相关联，为新型储能材料的设计提供新的思路，也为其在储氢、催化、药物缓释和分离等领域的应用提供借鉴，具有重要的理论意义和工程应用价值。

通过微波法在氧化石墨烯表面负载了纳米镍、铁、钴催化剂并实现金属催化剂的均匀分散。以乙炔、甲烷、一氧化碳等为碳源通过化学气相沉积实现了在石墨烯表面原位生长碳纳米管，通过控制碳源、流量、催化剂、反应温度(700~850℃)、时间(10~120 min)对碳纳米管生长的管径、长度、致密度及纯度实现了有效的控制，并提出了石墨烯表面碳纳米管的生长机理。这种独特的三明治结构，使得这种材料具有优良的导电性、利于离子传输的开放的孔道以及高的比表面积，因此具有高的电化学容量以及良好的循环稳定性，是一种理想的超级电容器电极材料。.在此基础上，我们以不同的碳基底包括碳纳米管、石墨烯、碳纳米管/石墨烯复合碳材料为载体，在其表面分别生长赝电容材料MnO2和聚苯胺，详细考察了炭材料的组成对碳/ MnO2(聚苯胺)复合电极材料电化学性能的影响。研究结果表明对于石墨烯/碳纳米管/聚苯胺复合材料，石墨烯纳米片为聚苯胺纳米粒子的沉积提供载体，碳纳米管作为导线将石墨烯/聚苯胺粒子相互连接起来，这种结构有利于进一步提高复合材料整体的导电性。在快速充放电过程中，碳纳米管不仅为电子的传输提供了高度导电的通路，而且维持了电极的力学强度，石墨烯/碳纳米管/聚苯胺复合材料具有良好的循环稳定性。