取代呋咱类含能材料结构性能关系研究

Compared with traditional energetic materials, high nitrogen energetic compound and its derivatives are the hot areas of the energetic materials on account of their excellent or particular physics and chemistry performance and explosive capability. The program predicts the molecular structures, thermodynamic parameters and detonation parameters of new high nitrogen compound furazan derivatives by density functional B3LYP and B3P86 methods. The IR spectra are also investigated. The thermodynamic functions of furazan derivatives are calculated by self-programming procedure. The quantitative structure-property relationships under normal pressure and temperature are theoretically found between molecular structure and thermodynamic parameters, molecular structure and detonation parameters. The quantitative structure-property relationships under high pressure and temperature are further investigated and the effects of pressure and temperature on structural parameters and thermodynamic parameters are analyzed. From atomic and molecular level, the study discusses the relationship between molecular structures of furazan derivatives and their physical, chemical and detonation properties and obtains the regularity of energy and safety performance. This study not only has the theoretical and academic significance, but also provides the theoretical basis and practical guidance for the molecular design of energetic materials.

高氮含能化合物及其含能材料是新型含能材料领域的研究热点之一。相比于传统的含能材料, 高氮含能材料具有很多优异或独特的理化性能和爆轰性能。为此，本项目采用B3LYP，B3P86 密度泛函方法研究新型高氮化合物呋咱类含能材料的分子结构、热力学参数和爆轰参数等特性，并研究其红外光谱；利用DOS下自编程序对呋咱类含能材料的热力学函数进行计算；理论上在常温常压下建立呋咱类含能材料的分子结构与其热力学参数、爆轰参数之间的定量关系；进一步研究高温高压下呋咱类含能材料的分子结构与其热力学参数、爆轰参数之间的定量关系，分析压强和温度对结构参数和热力学参数等的影响。本研究可从原子与分子水平上探讨呋咱类含能材料结构与其物理、化学和爆炸、爆轰性能之间的规律性联系，获得能量与安全性能规律，不仅具有理论和学术上的重要意义，而且对含能材料的分子设计提供理论根据和实际指导。

利用密度泛函方法，研究了一系列呋咱类含能材料的分子结构、热力学参数和爆轰参数如爆速、爆压等特性。研究结果表明SF5的引入可以大大增强化合物的密度，从而可以大大增强所研究化合物的爆轰性能（大于RDX和HMX的爆轰参数），但会降低所研究化合物的热稳定性。另外，偶氮基团和氧化偶氮基团的引入能够增加生成焓，而偶氮基团的引入使化合物的生成焓增加得更多。研究了三种5-(1,2,4-triazol-C-yl)tetrazol-1-ols类化合物的结构和爆轰特性，结果表明取代基对热稳定性影响较大，具有硝基基团的化合物热稳定性最差，而具有叠氮基团的化合物更加稳定。进一步研究了环状呋咱类含能材料4,10-Dinitro-2,6,8,12-tetraoxa-4,10- diazatetracyclo[5.5.0.05,903,11] dodecane的爆轰特性。结果表明其爆速和爆压明显高于HMX和RDX，原因是该环状化合物的应变能要比CL-20和NNNAHP化合物的应变能高，因此在爆炸过程中这部分能量可以使该化合物具有更强的爆破威力。进一步研究表明，该化合物中C-N键的键离解能最小，因此该键可能在离解反应中最先断裂。利用MS软件，结合COMPASS力场，对所研究化合物的晶体结构进行分析，得到所研究化合物的可能存在的空间群。本研究从原子与分子水平上研究了一系列呋咱类含能材料的分子结构、热稳定性、爆速和爆压等爆轰性能。本研究可以对含能材料的分子设计提供理论根据和实际指导。