原子内轨道的反常动态STARK效应与干涉光电子谱

Fund is requested by this proposal to investigate, by numerical simulation, the extreme ultraviolet (XUV) laser ionization of atomic inner orbitals by deploying clustered computers to interrogate the interference feature of the photoelectron spectra. Specifically, the evolved wavepackets are initially obtained via the density functional theory. For atomic hydrogen, the spectral interference has been unambiguously unveild to arise from the abnormal dynamic Stark effect of the ground state. The abnormal dynamic Stark effect entangled with interference photoelectron spectra was only reported by German peers in 2012. Nowadays, the XUV light source is available with single photon energy exceeding any ionization thresholds of atoms, thus inducing single photon ionization. The strong interference feature of the photoelectron spectra is easy to testify. The atomic candidates include He, Ne, Ar, Xe, etc and some simple molecules. In addition, theoretical derivation will be undertaken by deploying the wavepacket theory for inferring the transparent physical picture of the abnormal dynamic Stark effect of inner orbital which is mapped to the photoelectron spectra. The research outcome is anticipated to uncover atomic deep ionization and the associated abnormal dynamic Stark effect, the comprehensive contribution of atomic inner orbitals, and the possibility of XUV laser characterization via interference structure in photoelectron spectra. The proposed research is acadmically significant and socially influential.

本研究为理论数值模拟，探索极紫外激光电离原子内轨道和反常动态Stark效应共同诱导的新型光电子谱。利用密度泛函理论计算原子内轨道，用并行机计算电子波包的时间演化，模拟单光子深度电离原子产生的干涉光电子谱。氢原子的该类光电子谱已获证实,其显著的干涉结构源于基态的反常动态Stark效应。反常动态Stark效应与常规相反，表现为能级上移，德国科学家于2012年首次报道。超短极紫外激发光源现已实现，其单光子能量大于任一原子的电离能，单光子电离的信号强、受中间态干扰少、易于实验验证。研究对象包括He、Ne、Ar、Xe等原子。理论上采用波包理论，对含时薛定谔方程组作简化近似推导，以期获得光电子谱干涉的物理图像。本研究可望探索原子的深度电离和反常动态Stark效应；探索多个原子内轨道对干涉光电子谱的相干贡献；探索由干涉光电子谱反求极紫外激光脉冲参数的可能性，具有重要科学意义和社会效益。

近年来，在强场物理领域，强激光电离原子分子产生的光电子谱的研究受到越来越多的关注，原因是可以从光电子谱的各种干涉结构细节中提取微观过程的信息和靶原子的结构信息。本项目工作采用波包理论、强场近似、半经典回碰模型、含时薛定谔方程、密度泛函等理论，数值研究了原子体系的干涉光电子能量谱和干涉光电子动量谱，以及动态Stark效应在这些强光过程中的作用影响。强激光包括单色线偏振和双色延迟圆偏振，研究对象为H、He、Ne等原子。对He原子，在单色线偏振激光脉冲电离条件下，数值模拟获得了联合光电子能量谱，发现了动态Stark效应引起的谱干涉结构和能谱展宽现象，并给出了合理解释。对H原子，在单色和双色延迟圆偏振激光脉冲电离条件下，模拟得到了涡旋状干涉光电子谱。通过引入有效电离势近似，进一步模拟获得了动态Stark效应诱导的涡旋状干涉光电子谱的扭曲畸变。最后发现与动态Stark效应相关的非线性时变相位是该类扭曲畸变的根本原因。在微观图像探索方面，研究了两延迟脉冲的不同电离通道和附加相位联合诱导出涡旋状干涉光电子谱的机理，其微观过程为介于多光子电离和隧道电离之间的混合过程。对Ne原子，在单色延迟圆偏振激光脉冲电离条件下，模拟了s轨道和p轨道的光电子谱。发现只有s轨道才能产生涡旋状光电子动量谱，而且与H原子情形有所区别。而动态Stark效应诱导的涡旋状干涉光电子谱的扭曲畸变则与H原子情形类似。发现涡旋状干涉光电子谱的自相关方法可以非常灵敏地测量Stark效应的强弱。对H原子，在单色线偏振激光脉冲电离条件下，模拟计算出了蜘蛛状干涉光电子谱，据此研究了电子的微观回碰过程，探索了回碰过程中的散射振幅相位的提取方式，研究了该相位作为零级近似和一级近似的处理方法。在潜在应用方面，提出了利用原子体系的干涉光电子谱测量超短脉冲的载波包络相位（CEP）的新方法。本研究具备好的基础科学意义和一定的潜在应用价值。此外，我们还开展了色散波、维纳光学等方面的研究。