多功能催化剂的合成及其用于催化多组分反应合成杂环化合物的研究

设计合成一系列功能化离子液体以及聚合物负载的既含配位基团又含Lewis碱性基团的多功能催化剂（或该官能团既是配位基团，又是Lewis碱性基团），利用配位基团与过渡金属配位得到负载型过渡金属催化剂。在同一反应体系中，同时启动过渡金属催化的Heck、Suzuki、Ullmann、Sonogashira等过渡金属催化的偶联反应以及基于Lewis碱催化的经过Knoeveangel缩合、Michael加成、环化及消去等多组分串联反应，通过"一锅法"合成一系列新型的杂环化合物，该法不同于经不同分反应串联起来的多组分反应，具有明显的特色。通过该项目的研究，期待发展合成杂环化合物的新方法和新技术。

本项目基于国内外多组分研究现状及我们在功能化离子液体催化多组分反应合成杂环化合物和聚合物负载纳米钯催化Heck、Suzuki等偶联反应的工作积累基础上，设计和合成了一系列功能化离子液体负载和聚合物负载的既含配位基团又含Lewis碱性基团的多功能催化剂，利用配位基团与过渡金属配位制备负载型过渡金属催化剂。在同一反应体系中，实现过渡金属催化的碳-碳偶联反应以及基于反应体系中的碱催化的Knoeveangel缩合、Michael加成、环化、消去等多组分串联反应，通过“一锅法”原位合成一系列新型的杂环化合物。该项目取得以下成果：.1、合成了4类离子液体负载的多功能催化剂。包括多胺功能化离子液体，氨基功能化离子液体及其衍生物希夫碱，Gemini 型离子液体或季铵盐，羟基功能化离子液体。.2、合成了7类聚合物负载的多功能催化剂。包括聚合物负载多胺纳米钯催化剂，聚合物负载-PPh2纳米钯催化剂，聚合物负载吡啶阳离子纳米钯催化剂，核-壳型磁性纳米粒子负载纳米钯催化剂，硅胶负载的DABCO端封树状分子纳米钯催化剂，纤维素微囊化纳米钯催化剂，羧甲基纤维素负载纳米钯催化剂。.3、多功能催化剂催化碳-碳偶联反应的研究。包括离子液体负载多功能催化剂催化Suzuki，Heck碳-碳偶联反应，聚合物负载多功能催化剂催化的Suzuki，Heck碳-碳偶联反应。.4、离子液体负载多功能催化剂催化多组分反应的研究。.5、含Lewis碱性基团和配位基团的多功能催化剂用于“一锅法”多组分反应。在研究过程中发现，聚合物多功能催化剂Lewis碱性基团负载量较低，且用量和碱性都低于过渡金属催化的碳-碳偶联反应体系中所用的碱；所合成的离子液体虽然负载量大，但碱性仍然低于过渡金属催化的碳-碳偶联反应体系中所用的碱。因此，考虑采用过渡金属纳米粒子催化碳-碳偶联反应中的碱作为桥梁，有机地把碳-碳偶联反应和多组分反应结合起来，合成结构多样性的复杂分子或杂环化合物。.总之，该项目合成了一系列功能化离子液体负载和聚合物负载的多功能催化剂，并用于催化Suzuki，Heck碳-碳偶联反应，以及碱催化的多组分反应，并把碳-碳偶联反应和多组分反应有机地结合起来，合成了一系列具有分子结构多样性的复杂分子和杂环化合物。