二甲醚催化水汽重整产氢原位低温还原NOx的研究

鉴于NOx排放标准日趋严格和柴油车排放NOx低温催化控制技术存在的问题，本申请书提出催化二甲醚水汽重整产氢并且利用产生的氢气来原位还原NOx的新技术路线，从而既可解决氢气的来源问题，又可同时实现低温下NOx的还原。本项目拟设计制备高活性、高选择性的复合氧化物负载的Pt基合金催化剂，通过对催化剂的综合性能评价和结构表征，揭示催化剂各组份的相互作用以及与二甲醚水汽重整和NOx还原反应的内在规律，认识一氧化碳、水和二氧化硫对氢气还原NOx的影响机理。进一步结合稳态同位素瞬变动力学分析(SSITKA)和原位红外(FT-IR)技术，阐明催化反应中所涉及的反应中间体及反应路径，为原位产氢还原NOx技术提供科学依据。此新技术还可推广应用于燃煤电厂等固定源低温排放NOx的污染控制，具有良好的应用前景。

本课题的研究按照计划顺利完成。对Pt催化剂及Pd催化剂的催化性能与预处理条件的关系进行了深入研究，优化了制备方法；设计制备了一系列Pt或Pd与其他金属（Fe、Co、Ni、Cu、 Mn、Zr等）形成的双金属催化剂, 发现了不同金属对Pt或Pd催化剂上氢气还原NOx的影响规律。 借助N2吸附、XRD、TPR、TPD、TEM等手段对催化剂的微观结构进行了分析表征，明确了催化剂的结构和性能的构效关系。借助原位漫反射红外光谱(DRIFTS)技术，揭示了氢气还原NOx反应中涉及的反应中间体及反应路径，并提出催化反应机理。