金属二硫族二维纳米材料的宽带超快光谱研究

Recently,many kinds of two dimensional semiconductor materials have been discovered. The devices that are maken by these atom thin nano-materials, can be used as nano-sized photovoltage and photocatalysis field. However, the fudamental property of these two dimensional materials, such as energy band structure and manu-body interaction are far away to understand. In our project, based on our previor works, we will systematically study the evolution and renormaliization of energy band in two dimesional semiconductor materials by broad-band femtosecond laser spectroscopy, futhermore, will study electronic states interaction and charge separation process in two-dimensional Van Der Waals heterojunction，we hope can fully describe physics rule of the band strucure evolution and electron transfer process.

几年的时间，各种二维纳米材料不断涌现，基于这些二维单原子层半导体纳米材料制备的具有光伏、光催化等功能性演示的几个原子层厚纳光电子器件已有所报道。但是由于目前对这些二维纳米材料本身的能带结构和内在的多体作用等特性的研究还处于初级阶段. 本项目计划在前期超快光谱研究的基础上，采用宽带飞秒激光光谱技术研究系统地二维纳米半导体材料中能带结构的演化和重整化效应，进一步复合体系（范德瓦尔斯异质结）的各个电子态的作用规律及电荷转移过程研究，以期描绘出二维纳米半导体材料的能带结构演化和复合材料的电子相互作用和电荷转移的物理规律。

基于二维单原子层半导体纳米材料制备的具有光伏、光催化等功能性演示的几个原子层厚纳光电子器件已有所报道。对这些材料的光物理的深入研究有望推动新型纳米光电器件的研发。本项目采用宽带飞秒激光光谱技术系统地研究了二维纳米半导体材料中能带结构的演化和重整化效应，以及范德瓦尔斯异质结的电荷转移过程。实验结果表明应力和多体效应可以明显地改变能带结构，有机超酸处理对单层MoS2的能带结构具有额外的调整作用，使之抵消了多体效应诱导的能带结构重整过程；与CVD生长的单层和少层MoS2薄膜样品进行对比发现，液相剥离MoS2纳米片容易产生长寿命的电荷态，包括带边处负的带电激子态和高能电荷态；观察到室温下谷内激子的相干耦合过程，推动了对于谷激子间的多体耦合机制进行深入的了解；拉伸应力引起MoS2-WSe2异质结的能带结构变化几乎不会影响其带边电子转移过程，从光电应用的角度来看，应力工程下TMD异质结中的稳定的电荷转移速率对于基于单层TMD及其复合材料的柔性器件的应用非常有利；理解和控制二维材料间的电荷转移过程是优化基于二维材料及其异质结的器件性能的基础。通过系统地研究了nL MoS2/mL WSe2多层异质结中的电子转移过程，表明电子传递速率与MoS2和WSe2的层数存在较强的依赖关系，更有利于二维光电器件中的电荷提取，从而提高器件性能；在三层-WS2-MoS2-WSe2和三层-MoS2-WSe2-WS2异质结中分别观察到两步的电荷转移过程和层间激子转移的超快动力学。通过对比电荷转移和层间激子转移，我们发现随着传输距离变长，传输时间会变长几十倍，并且它与温度无关，可以用Dexter电荷传输模型很好的描述这一过程；范德华异质结的出现为谷电子学的发展提供了一种新的解决方案。我们首次通过谷分辨宽带飞秒泵浦探测实验同时探测了II型MoS2-WSe2, 2MoS2-WSe2和MoS2-WS2异质结中电子和空穴的自旋能谷退极化过程。表明由于短程耦合机制的不同会产生两种截然不同的谷退极化路径，为实现基于TMDs范德华异质结的谷电子器件奠定了坚实的基础，对揭示范德华接触系统中的其他光物理特性具有潜在意义。