柱撑膨润土/纳米铁协同去除氯代有机污染物的研究

本课题拟将纳米铁负载在柱撑膨润土上，试图提高其对氯代有机污染物的还原去除效率。利用柱撑膨润土结构－功能可调的性质，通过调节改性所用表面活性剂的种类、组成等，调控柱撑膨润土的层间结构和疏水性，增强其对氯代有机污染物的吸附富集作用，进而提高负载的纳米铁对氯代有机污染物的还原去除效果及循环使用效率。同时利用柱撑膨润土的载体效应，改善纳米铁表面结构，以克服纳米铁易团聚、易氧化等缺陷，使纳米铁在较宽的pH范围内具有高活性、长寿命。为此，本课题将探讨柱撑膨润土吸附氯代有机污染物的性能与其组成、结构之间的关系，重点研究柱撑膨润土对纳米铁还原脱氯的增强效应，特别是柱撑膨润土吸附－纳米铁还原脱氯的协同作用机制及调控原理。通过研究膨润土对介质pH的缓冲性能、纳米铁的形貌变化等，探讨柱撑膨润土对纳米铁去除氯代有机污染物的特有载体效应，为开发新型、高效、多功能的负载纳米铁还原脱氯技术及其废水处理应用提供理论依据。

零价铁处理污染物被认为是一种很有发展潜力的环境修复技术。由于零价铁与污染物间发生的是表面反应，所以采用比表面积、表面能更大的纳米铁(NZVI)，可以明显提高去除污染物的反应活性，但是纳米铁粒子的胶体性质和固有的铁磁性，使得它在反应过程中易团聚、易氧化、稳定性差，从而影响其反应活性和使用寿命。此外，纳米铁粒子表面的疏水性差，使得对一些疏水性有机物的去除效果不够理想。所以采用合适的载体材料和负载方法，制备性能稳定、反应活性高的负载纳米铁，有助于推进纳米铁在环境污染物处理中的实际应用。.本课题利用柱撑膨润土有别于其它载体特有的结构－功能可调、缓冲介质pH的性质，根据待处理污染物的性能，将合适柱撑得到的-亲疏水性、表面zeta电位各异的柱撑膨润土负载纳米铁处理不同的污染物。即：用有机膨润土负载纳米铁处理氯代有机物、硝基苯等有机污染物；用荷正电的羟基铝膨润土负载纳米铁处理Cr(Ⅵ) 、NO3−等无机阴离子污染物；用荷负电的钠基膨润土负载纳米铁处理Pb2+、UO2+等无机阳离子污染物。通过各种纳米铁的TEM、XRD、BET等表征方法，结合XPS、XAFS、GC-MS、HPLC等分析手段，考察负载纳米铁与纳米铁体系反应过程中组分、介质pH变化、溶液中铁离子浓度、催化剂固体表面组成以及主要元素的价态、键合形式等，比较反应动力学、反应机理、催化剂稳定性等方面的差异，研究柱撑膨润土在纳米铁处理污染物体系中的协同作用机制。.主要研究结果表明：1)柱撑膨润土负载纳米铁去除污染物的能力与相应柱撑膨润土对污染物的吸附性能成正相关； 2)在相同实验条件下，负载纳米铁对污染物的去除率远高于相同铁含量的纳米铁，也明显优于相同土含量的柱撑膨润土和相同铁含量的纳米铁对污染物去除率的加和，显示了明显的协同效应；3)柱撑膨润土作载体，很好地解决了纳米铁易团聚、易氧化等的缺陷；4)与纳米铁比较，柱撑膨润土负载纳米铁，具有更好的重复使用性和较好的缓冲介质pH的能力；5) 柱撑膨润土作载体，可使铁表面的部分腐蚀产物（铁的(氢)氧化物）地转移到膨润土上，从而有助于提高NZVI 的反应活性。项目研究取得了较好的成果，8篇论文均发表IF>3的SCI期刊上、获授权发明专利1 项。