氮化铝单晶中点缺陷与中子辐照缺陷研究

As a wide bandgap semiconductor, Aluminum nitride (AlN) has excellent physical properties, which is widely used in high voltage electronic devices, deep UV detection devices and deep ultraviolet light (laser) diodes. This project is studied on intrinsic defects (such as nitrogen-vacancy VN, aluminum-vacancy VAl, aluminum-interstitial Ali ), impurity defects (such as carbon on nitrogen site, oxygen on nitrogen site, silicon on aluminum site) and complex defects (such as ON-VAl、VN-Ali) in AlN single crystal, and also on their relationships on absorption cutoff edge and absorption peaks. Combined with the first-principles calculation and detection methods the formation mechanism of point defects and complex defects, the defect types and its energy level is analyzed, thereby , forming a full defect spectrum of AlN crystal. Further, by neutron irradiation and annealing experiment after irradiation of AlN crystal, the defect types and the formation mechanism of AlN irradiation defects in irradiation environment, evolution of irradiation defects and its thermal stability after annealing was discussed, and the optical properties of AlN crystals after irradiation were also studied. This work will provide theoretical basis for the application of AlN in microelectronics and optoelectronics, and to explore the possible changes in structure and physical properties of AlN crystal in the satellite, space exploration, nuclear reactors and other radiation environment.

氮化铝(AlN)作为直接带隙超宽禁带半导体，具有优异的物理性质，在高压电子器件、深紫外探测器件、深紫外发光（激光）二极管中具有广泛的应用。本项目针对AlN单晶中本征缺陷（如氮空位VN、铝空位VAl、铝间隙Ali等）、杂质缺陷（如碳代氮CN、氧代氮ON、硅代铝SiAl等）和复合缺陷（如ON-VAl、VN-Ali等）与晶体吸收谱中的吸收截止边和吸收峰相关性进项研究，并结合第一性原理计算和测试手段，对上述点缺陷形成机理、缺陷类型和缺陷能级进行分析，进而形成AlN晶体的缺陷全谱；进一步，通过AlN晶体的中子辐照实验、辐照后退火实验，探讨辐照环境中AlN辐照缺陷类型、形成机理和退火后辐照缺陷热稳定性，并研究辐照后AlN晶体光学性能的变化情况。该工作将为AlN在微电子和光电子中的应用提供理论依据，并初步探索AlN晶体在卫星、太空探测、核反应堆等辐射环境中可能出现的结构和物性的变化。

氮化铝（AlN）为直接带隙半导体材料，其带隙宽度为6.2 eV，理论上在200 nm至红外的波段均具有很高的透过率，并且AlN具有与AlGaN材料最为匹配的晶格常数和热膨胀系数，因此AlN被认为是AlGaN基器件最为优异的衬底材料。AlN晶体生长工艺的多样性导致了AlN晶体展现出不同的光学性质，晶体颜色包括琥珀色、绿色、无色、微黄等，此外，国际上关于AlN晶体在265nm波段处吸收峰的起源仍然不够清晰，AlN晶体光学性质差异的原因一直困扰着科研人员，也限制了AlN晶体作为衬底材料在深紫外波段的应用。为了研究AlN晶体点缺陷对AlN晶体光学性质的影响，本项目首先开展不同点缺陷类型的AlN单晶样品制备，然后基于密度泛函理论的第一性原理计算对AlN晶体点缺陷进行研究，之后通过测试分析手段对AlN晶体的“色心”起源进行研究，最后开展AlN晶体的中子辐照及退火工艺对AlN晶体中子辐照缺陷类型及辐照缺陷退火回复研究，具体包括：①采用石墨系统SiC籽晶、石墨系统AlN籽晶、石墨系统自发形核和金属系统自发形核的方式，制备出不同颜色的AlN单晶，采用偏振拉曼散射光谱对不同生长温度下m向AlN晶体的A1（TO），E2（high），E1（TO）模型的峰值强度随偏振角周期性变化进行研究，探索生长温度对AlN晶体生长的影响，优化AlN晶体生长工艺，在金属系统中采用AlN籽晶制备出高质量无色的AlN晶体。②基于第一性原理密度泛函理论建立108个原子(3×3×3)的超晶胞结构，对本证AlN和包含不同缺陷类型AlN的能带、差分电荷密度、吸收谱进行计算。③对不同颜色AlN晶体的Si、O、C杂质含量和光学性质进行测试与分析，澄清绿色、琥珀色AlN晶体吸收峰与杂质缺陷的关系，并结合对无色AlN晶体的高温退火研究，明确深紫外吸收峰的起源（国际争论热点），形成AlN晶体点缺陷吸收图谱。④结合AlN晶体中子辐照后及退火后AlN的拉曼及XRD摇摆曲线测试结果分析，得出这三者的退火回复规律，并对缺陷回复过程的各个阶段进行分析，确定辐照缺陷的热稳定性。