利用超快飞秒激光缔合技术相干制备密集超冷分子的实验研究

Production of ground state ultracold dense molecules is a cutting-edge issue in ultracold physics research field. It is of great significance for the research on ultracold molecular chemistry, molecular Bose-Einstein Condensation, and quantum control. This project proposes the ultrafast femtosecond laser photoassociation scheme, based on the precise measurement of ultracold cesimu specotroscopy and accurate wave band selection of broadband spectra. By utilizing the unique double well structure of long-range state in the ultracold cesium molecular potential, the ultracold cesium atomic sample with high density will be confined in an optical dipole trap, and then we will take ultrafast femtosecond laser as photoassociation laser source, to realize the rapid and efficient control of ultracold cesium molecular population transfer, the coherent production of dense ultracold molecules in ro-vibrational ground state, and the improvement of the molecular productivity. This project well combined "ultracold molecules" and "ultrafast laser". During the transient interaction time scale of femtosecond, the harmful influences of decoherence, stemming from the short lifetime of the molecular level in the intermediate state, have been overcomed. In addition, we will investigate the interaction mechanism between the broadband laser field and the ultracold molecules, and will explore the physical mechanism of the ultracold molecular quantum state evolution and the related transient dynamical behavior.

制备密集的基态超冷分子是超冷物理研究领域的热点问题，对于研究超冷分子化学、分子玻色-爱因斯坦凝聚、以及量子操控等具有极为重要的意义。本项目基于超冷铯分子光谱的精密测量与宽带光谱的精确波段选择，提出超快飞秒激光缔合方案。利用超冷铯分子独有的长程态双阱结构，在光学偶极阱中俘获高密度超冷铯原子样品，将超快飞秒激光作为光缔合光源，实现对超冷铯分子布居转移的快速有效调控，相干制备密集的振转基态超冷分子，有效提高分子产率。本项目有机结合"超冷分子"与"超快激光"的优点，克服了由于中间态分子能级寿命短而导致的消相干现象的不利影响，研究宽带激光光场与超冷分子的相互作用机制，探索超冷分子量子态演化的物理机制与相关瞬态动力学行为。

本项目在三年执行期间，完善并优化了超冷分子的实验系统，解决了超快飞秒激光制备超冷分子中的能级系统选择最优化的重要科学问题，掌握了宽带光谱的精确波段选择，高灵敏光谱探测的关键技术，完成了项目的计划内容，获得了预期的研究成果。发展高灵敏的光缔合光谱技术，获得了超冷铯分子近离解限、长程远失谐区域等极限探测区域的高分辨光谱，提升了振转束缚态能级的测量精度。发展了高分辨的双光缔合光谱技术，获得超冷铯分子不同振动态下的精确的分子常数。发展增强的三维拉曼边带冷却技术与磁悬浮技术，实现了铯原子特定能态的制备，将超冷原子样品的温度冷却到1μK，使其在相干光场中的量子相干效应进一步增强。发展磁悬浮技术实现了交叉光学偶极阱对预冷却的超冷铯原子的高密度与高效装载。发展了基于飞秒光学频率梳系统的宽带光谱精密选择技术，将飞秒激光的输出变换为实验所需近红外光谱区域的宽带激光，有效实现了相干控制超冷铯分子的特定振转能态。利用超冷铯分子独有的长程态双阱隧穿机制，采用单色光缔合技术结合飞秒光学频率梳光学泵浦获得密集的超冷铯分子，在光阱中相干制备了振转冷却的超冷铯分子，利用飞行时间光谱技术探测得超冷基态铯分子样品分子数约 8.2×105，温度约为 1.5μK，寿命约为 300ms。研究外磁场对于光缔合激光功率诱导的超冷铯分子谱线频移的影响，探索改变外磁场操控超冷原子，分子间的相互作用，实现了原子-分子系统量子态操控。采用Feshbach共振技术对超冷原子气体的光缔合进行操控，实现对超冷铯分子布居转移的快速有效调控，使超冷分子的产率提高了近70%。本项目为全光学方法制备分子的玻色爱因斯坦凝聚（BEC）提供了实验基础，为开展以振转基态超冷分子为介质的量子模拟、量子信息存储以及量子态模拟方面的研究提供了强有力的技术支持。项目执行期间共计发表SCI收录学术论文14 篇，其中包括Las. Phys. Lett.、Phys. Rev. A、J. Chem. Phys.、Opt. Lett.等SCI 高区论文 8 篇；获国家发明专利2项。