聚合物中电子激发态布居与聚合、阻聚合的超快相干控制

Polymerization and nanofabrication in polymers induced by femtosecond laser pulses has been studied intensely in the last decade. The dream of nanofabrication is how to realize 3D nanostructures with feature less than 30 nm. The key problem is to understand and control the photophysical and photochemical quantum phenomena in the polymers..In this project, we will study the shaping and optimization of ultrashort laser pulses in phase, amplitude and polarization. We will build pulse shaping and pump-probe experimental system, and study the absorption, emission, polymerization and the deactivation processes in polymers, such as isopropyl thioxanthone, 7-Diethylamino-3-thenoylcoumarin and malachite green. The coherent quantum control of the electronic transition, polymerization and deactivation is the most important goal of this project. Another goal is to study the new physics and method of nanofabrication with features beyond the diffraction limit by comprising coherent quantum control and stimulated emission depletion method.

飞秒激光在聚合物中诱导纳米结构及其超快动力学是光物理、材料科学、化学等学科的交叉前沿领域之一，它在通信、微电子、生命科学等领域具有重要的应用前景。飞秒激光纳米加工的目标是如何实现三维空间精度小于30nm的功能结构的制备。实现这个目标当前面临的核心问题是如何理解和操控聚合物的光物理、光化学过程。.本项目研究超短激光脉冲的相位、幅度、偏振与空间分布等多维整形与优化控制，建立激光脉冲多维整形与超快动力学研究的实验系统。研究多种聚合物，如异丙基噻吨酮、7-二乙基氨基-3-噻吩甲酰基香豆素、绿孔雀石等引发剂与单体的吸收、发光、聚合、阻聚合等动力学，研究整形脉冲照射下电子激发态的布局和聚合、阻聚合动力学过程的相干操控。探索基于多维脉冲整形和聚合、阻聚合相干操控的超衍射极限纳米结构制备的新原理、新方法，研究可见与近紫外波段的光子晶体、纳米光学元件、纳米光电子器件等功能结构的光学制备及其相关机

飞秒激光在聚合物中诱导纳米结构及其超快动力学是光物理、材料科学、化学等学科的交叉前沿领域之一，它在光通信、微电子、生命科学等领域具有重要的应用前景。飞秒激光纳米加工的目标是如何实现三维空间高精度的功能结构的制备。实现这个目标面临的核心问题是如何理解和操控聚合物的光物理、光化学过程。.本项目建立了基于4f整形的飞秒激光相干控制的实验系统，基于800nm飞秒激光与OPA的双色激光脉冲整形的实验系统与基于STED的超分辨纳米加工实验系统。.利用π相位扫描对激光脉冲进行整形，研究了整形脉冲激光作用下ITX双光子吸收过程的相干控制与微加工。在相干相消条件下，利用20倍物镜制备出的纳米颗粒体积最小，其横截面直径是0.4µm，体积为0.063µm3，约为衍射极限的1/25。与同等能量和照射时间的极限脉冲相比，体积缩小了125倍。.研究了基于受激辐射耗尽方法的飞秒激光超分辨制备聚合物纳米线，压电平移台的速度为100μm/s，聚合光功率为10.5mW。当阻聚合光功率从0mW增加到75mW时，聚合物纳米线的尺寸从121nm降低到最小93nm。.制备了不同掺杂浓度的Yb3+/Tm3+和NaYF4:Yb3+,Tm3+纳米颗粒，研究了980nm与1550nm激光同时激发下Tm的发光特性，发现1D2的456nm发光带强度减弱了90%，1G4的481nm发光带强度减弱了60%，3F3的700nm发光带强度减弱了50%，800 nm发光带强度减弱了40%。当1550nm功率足够高时，456nm的发光几乎消失。实验结果都表明STED机制是Tm荧光减弱的途径。这个稳定、高效率的NaYF4:Yb3+,Tm3+荧光耗尽纳米颗粒在超分辨显微成像、生物标记等领域具有很好的应用前景。