典型大气环境下黑碳及其包覆物理化特性与吸光增强效应研究

Atmospheric black carbon (BC) particles can significantly impact air quality and visibility, strongly absorbs lights, thus has great influences on the regional and global climate. Once emitted into the atmosphere, BC particles can be coated by various pollutants during its aging process, and the properties of such coating including concentration (coating thickness), composition and mixing state, etc., will significantly affect light-absorption ability of the BC-containing aerosols. Nevertheless, climate models don’t considerably include this effect. In this project, we aim to utilize the Aerodyne Soot Particle-Aerosol Mass spectrometer (SP-AMS), in combination with a suite of online instruments, to measure the physicochemical and optical properties of BC and its associated coating species, under representative atmospheric environments in China (urban areas, background site and remote regions). The SP-AMS technique is unique as it can selectively measure the rBC-containing particles only, and can simultaneously obtain chemical information of the coating species; Highly time- and chemically resolved data is also powerful to elucidate sources, mass contributions and atmospheric aging processes of the coatings. This project will parameterize the interplay among typical atmospheric conditions, physical and chemical properties of BC coatings, and the light absorption, and establish the corresponding algorithm for light absorption calculations, thus provide basis for the accurate simulation of the radiative forcing effects due to black carbon in climate models.

大气黑碳气溶胶影响空气质量及能见度，对太阳辐射有强烈吸收效应，因此对区域及全球气候也有重要影响。黑碳气溶胶在老化过程中会被各类污染物包覆，且包覆物的理化特性如浓度（包覆厚度）、组成及混合状态等，对于黑碳气溶胶的吸光能力有着很大影响，但一般模型中对此处理过于简单，存在较大不足。本项目拟以Aerodyne 黑碳气溶胶质谱仪（SP-AMS）为核心，结合系列在线仪器对我国典型大气环境（城区、背景点、偏远地区）冬夏两季黑碳及其包覆物的理化特性及吸光性质进行高时间分辨率观测。SP-AMS技术具有选择性检测仅含黑碳的气溶胶粒子，并同时检测包覆物化学组成的独特优势；高时间和化学分辨率的数据也有助于解析包覆物的来源、贡献及大气演化过程。本项目将阐明典型大气条件-黑碳包覆物理化特性-吸光增强之间的定量关系，进行参数化并建立相应的黑碳吸光增强计算方法，为气候模型中对黑碳辐射强迫效应的准确模拟提供实测依据。

黑碳气溶胶对于大气环境、地球气候等有着重要影响，但由于黑碳及其包覆物理化特性的差异，其影响有着极大的不确定性。本项目拟以SP-AMS为核心，对我国不同大气环境下黑碳气溶胶组成、粒径、来源、光学属性等进行研究，阐明其理化性质与光学性质之间的关系。项目取得的主要成果及其科学意义如下：（1）首先研究了北京冬夏两季黑碳气溶胶特征，指出黑碳气溶胶包覆厚度随二次生成而增加，冬季午后光化学反应及夜间液相反应均对二次有机气溶胶有重要贡献，硝酸盐主要受光化学影响而硫酸盐受液相主导；夏季观测发现含黑碳颗粒物中来自交通源的颗粒物甚至可能更多，而烹饪排放颗粒物则一般不含有黑碳核，还发现一类特殊的来自生物质燃烧的颗粒物，有较厚的包覆层能显著吸光。（2）提出了基于SP-AMS测定碳簇类型及信号比鉴别不同来源黑碳的新方法，并在实测数据中进行了成功应用。（3）基于南京冬季观测数据，计算得到了含黑碳颗粒物在不同粒径下的吸湿性，并得到了相应的经验公式，得出了在不同过饱和度下BCc颗粒的活化粒径和比例；对于评估人为排放的吸光性BCc颗粒物对CCN的贡献，BCc的湿清除及其辐射效应等均有一定科学意义。（4）特别针对大气黑碳颗粒物上的多环芳烃进行了 研究，分析了2017年南京冬季和2018年上海秋季进博会期间数据，发现多环芳烃具有显著不同的来源以及组成，南京工业源贡献偏大，而上海地区则交通源贡献偏大，且南京地区多环芳烃组成于上海明显不同，其污染程度和影响因素也有较大不同。（5）深入分析了4730m西藏纳木错站点大气含黑碳颗粒物的浓度、包覆物组成来源以及老化机制，指出了生物质燃烧有机物对黑碳气溶胶理化性质和光学性质的显著影响，指出生物质燃烧有机物除了可作为吸光性有机物（棕碳）外，还可以在黑碳颗粒表面形成较厚的包覆层，从而通过“透镜效应”进一步显著增强黑碳的吸光性。本项目成果对于准确评估黑碳的气候效应有重要价值。